【摘 要】
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富氮活性炭由于其丰富的表面官能团、高比表面积、优良的导电性、低成本和环境友好性等优点,在储能转化、气体吸附、水净化和催化剂载体等领域受到了广泛的关注。富氮生物质中具有大量的含氮化合物是制备富氮活性炭的优良前体。以富氮生物质为碳源制备活性炭能够实现资源的有效利用,提高生物质的附加价值,减少因直接焚烧生物质废弃物造成的环境污染问题,具有节能、增值、环保等特点。本论文以烟柴杆和咖啡渣为原料,通过预碳化、
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目:21776058； 河北省自然科学基金面上项目:B2017202226；
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富氮活性炭由于其丰富的表面官能团、高比表面积、优良的导电性、低成本和环境友好性等优点,在储能转化、气体吸附、水净化和催化剂载体等领域受到了广泛的关注。富氮生物质中具有大量的含氮化合物是制备富氮活性炭的优良前体。以富氮生物质为碳源制备活性炭能够实现资源的有效利用,提高生物质的附加价值,减少因直接焚烧生物质废弃物造成的环境污染问题,具有节能、增值、环保等特点。本论文以烟柴杆和咖啡渣为原料,通过预碳化、KOH活化的方法来制备富氮活性炭,并对活性炭的微观结构、石墨化程度、元素含量及其应用领域进行研究。1、以烟柴杆为原料,通过KOH活化后制备了富氮活性炭（TACs）。研究了活化温度、活化剂用量对富氮活性炭孔结构和表面氮含量的影响。结果表明,TACs-3-800具有较高的比表面积(SBET=2938 m2·g-1)、较大的孔体积(Vtotal=1.60 cm3·g-1)和丰富的氮含量（1.34%）。并将TACs作为一种无金属催化剂应用于催化水合肼还原硝基芳烃的反应中,其中TACs-3-800对硝基苯的还原具有最高的催化活性(转化率99.9%,对苯胺的选择性近100%,初始反应速率为2.32×10-2mol·g-1·h-1)。研究了催化剂的孔隙结构对反应的影响。结果表明:介孔有利于反应进行。还研究了催化硝基苯还原的活性中心,结果表明:吡啶型氮为可能的活性中心。此外,TACs-3-800还具有优异的稳定性和普适性。2、以咖啡渣为前驱体,KOH为活化剂,成功制备了富氮微孔活性炭（CACs）。并对CACs的形貌结构和表面性质进行了表征。结果表明,CACs具有丰富的微孔孔隙结构,并展示出较高的微孔比表面积和较大的狭孔孔容。其中,CACs-2-800微孔比表面积可达1169 m2·g-1,狭孔孔容V0.8=0.34 cm3·g-1、V0.6=0.27 cm3·g-1。将制备的富氮活性炭作为吸附剂用于CO2吸附时,CACs-2-800表现出最高的吸附量(273 K时为6.22 mmol·g-1,298 K时为3.82 mmol·g-1)。即使在低压下（0.15 bar）,CACs-2-800仍然具有较高的吸附量,在273 K时为2.37 mmol·g-1。CACs-2-800还表现出较高的CO2/N2选择性(SCO2/N2=33)和良好的吸附/解吸循环稳定性。研究表明,高的氮含量和合适的微孔孔径是CACs-2-800具有较高选择性的主要原因。此外,CACs-2-800对环氧氯丙烷和CO2的环加成反应也具有较高的催化活性。有望应用于烟气中二氧化碳的捕集和转化。
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