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汞是一种可全球循环的持久性有毒污染物。在全球对汞污染状况越来越重视的大背景下,作为福建省第二大河流以及厦漳地区主要水源地的九龙江的汞污染理应受到更多关注。厦门SY电厂是九龙江河口区域内汞污染的重要点源,对其周边海域沉积环境进行长期监测并作综合评价,是十分必要的。常规的汞浓度及形态分析法在汞污染的溯源及追踪方面显得无能为力,而近年来兴起的稳定同位素分析技术,为深入研究汞污染源及迁移转化提供了新方法。 本文以九龙江河口为研究区域,探讨沉积物中汞的污染特征,解析汞的来源,主要内容和结果如下: (1)在福建龙海九龙江口红树林省级自然保护区的林内和林外光滩,各采集一根柱状沉积物样;对其中的总汞、甲基汞、汞同位素、总有机碳以及铅定年等参数进行测定,分析污染累积特征。结果显示:光滩柱状样总沉积时间为32年,沉积速率转折点发生在1992年左右,即该地自1992年起水文特征发生较大变化。林内柱状样的沉积受到较大干扰,无法得到准确的定年信息。光滩柱状样的总汞浓度范围为116.0~435.3 ng/g,均值190.8 ng/g;甲基汞浓度范围为0.18~0.52 ng/g,均值0.26 ng/g;甲基汞占总汞比值的范围为0.11%~0.20%,均值0.14%。林内柱状样的总汞浓度范围71.75~145.5 ng/g,均值121.3 ng/g;甲基汞浓度范围0.39~1.03 ng/g,均值0.58 ng/g;甲基汞占总汞比值的范围为0.36%~0.71%,均值0.47%。总体上,林内柱状样的总汞浓度比光滩的低,甲基汞浓度比光滩的高。林内柱状样中甲基汞浓度和甲基汞占总汞比值随采样深度的增加呈现先增后降的趋势。两根柱状样中的汞同位素均发生了明显的负的质量分馏(Mass dependent fractionation,MDF),光滩所受的人为源的影响更大。据分析,光致还原反应是光滩柱状样中汞同位素非质量分馏(Mass independentfractionation,MIF)的主要因素。总汞含量与有机碳含量并无显著相关性,说明总有机碳可能不是研究区域内影响汞甲基化的主要因子。 (2)在九龙江河口区沿河端向海端采集10个站位的表层沉积物样;对其中的总汞、汞同位素、总有机碳以及硫化物进行测定,解析汞的来源。结果显示:河口区表层沉积物中总汞浓度位于24.8~140.4 ng/g范围内,均值为100.9 ng/g,汞污染水平较低。总汞与总有机碳成显著正相关关系,与硫化物无相关性,说明总有机碳是研究区域内影响总汞含量的主要因子,硫化物的影响弱于总有机碳。δ202Hg介于-1.86‰~0.11‰之间,均值-0.74‰;△199Hg介于-0.10‰~0.11‰之间,均值0.03‰;△201Hg介于-0.01‰~0.54‰之间,均值0.34‰。沉积物中存在负的汞同位素MDF和正的奇数汞同位素MIF,光致还原反应对表层沉积物中汞同位素MIF的贡献率较大。表层沉积物及悬浮颗粒物的汞同位素组成特征不尽相同,说明沉积物中汞MDF特征并不能完全反映其同站位颗粒物的汞MDF。汞的二元混合模型的应用结果说明SY电厂并非本研究区域唯一的汞污染人为源。九龙江河口区的汞污染很可能来自多个点源甚至是面源。 (3)根据本课题组自2008年冬季至今对厦门SY电厂脱硫海水排放海域的长期监测数据,综合分析该海域表层沉积物中汞污染,评价SY电厂脱硫海水对海域沉积物中汞含量的影响。结果显示:SY电厂脱硫海水排放海域各长期监测站位的总汞浓度无明显的季节变化,排水口的总汞浓度略高于参考点。监测站位汞的生态危害系数很高,大部分具有很强的生态危害,该海域环境的潜在生态危害不容小觑。