【摘 要】
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随着大气中二氧化碳含量的升高,温室效应所带来的后果也逐年凸显。二氧化碳是造成温室效应的主要气体之一,如何减少二氧化碳在大气中的含量便成为了一个重要的研究议题。二氧
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随着大气中二氧化碳含量的升高,温室效应所带来的后果也逐年凸显。二氧化碳是造成温室效应的主要气体之一,如何减少二氧化碳在大气中的含量便成为了一个重要的研究议题。二氧化碳固定化反应一直以来都得到了科学家们的广泛关注,将二氧化碳催化转化为其他化学品是有效消除二氧化碳的途径之一。目前将二氧化碳固定的主要方法有两种:一种是将二氧化碳直接催化还原,另一个是将二氧化碳与其他底物进行催化反应。然而,二氧化碳固定化的催化反应多为均相反应,存在着催化剂难以回收以及产物难以纯化等问题,所以将二氧化碳均相反应多相化是解决这些问题的关键。通过催化剂的循环能够提高反应的经济性并降低产品纯化的难度。在将均相催化剂转化为多相催化剂的过程中,如何选取合适的载体具有重要的研究意义。载体的一些物理性质,如高比表面积,合适的孔径,良好的耐热性与硬度等在反应中是必不可少的,而根据反应的化学过程选取具有合适表面的催化剂载体具有更为关键的意义。本论文中选取了两种载体用于催化二氧化碳固定化反应,利用催化剂载体表面的特性作为助催化剂以提高二氧化碳固定化反应的活性。本论文主要分为以下两个体系,探讨将均相反应多相化的可行性。制备ZSM-5分子筛并负载Cs离子,通过Cs与酸中心协同作用催化二氧化碳环化反应,选取含磷有机微孔聚合物KAPs修饰以Cu离子作为催化中心以三苯基膦为助催化剂用于催化二氧化碳甲酰化反应。利用BET,SEM等表征方法分别探讨了两种催化剂的物理性质,进行了催化活性以及底物普适性的反应测试,设计了催化剂循环方法并测定了循环催化效果。
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