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随着科技的迅猛发展，开发具有高效热传导和热耗散特性的材料已成为热管理体系的重要材料基础。高导热碳材料作为热管理材料而被广泛应用于电子、航天等领域。本文采用化学气相沉积法在膨胀石墨（EG）层间可控生长碳纳米螺旋环（CNC），利用高温热压成型方法，制备了一系列具有高导热性和高回弹性的碳纳米螺旋环-石墨（CNC-GT）复合材料。分析了催化剂负载、生长时间和生长条件等对EG表面或层间生长的CNC微观形貌的影响，同时研究了CNC微观形貌、热压时间与压力等条件对CNC-GT复合体的沿平面平行（λ∥）和垂直（λ⊥）方向上的导热系数和回弹性的调控规律。通过真空浸渍法实现了在EG层间负载铁、镍合金金属催化剂，在生长温度为800℃，混合气氛为C2H2=65sccm，H2=200sccm，Ar=75sccm时，在EG层间可以生长垂直于石墨晶面取向的CNC。结果显示当生长时间为120分钟时，EG层间的生长的CNC分布均匀，垂直于石墨晶面的取向性明显。同时延长生长时间，可以显著提高CNC在EG表面和层间的生长密度；增加高温热压过程中的压力，使得CNC-GT复合片材密度增大，孔隙率降低。结果显示CNC-GT的λ⊥不仅随生长时间和热压压力的增大而提高，而且远高于与未生长CNC的GT，同时λ∥略有下降。当生长时间为120分钟、热压压力为40MPa和热压温度为1600℃时，制备的CNC-GT复合片材的λ⊥达到最高为23.6W/(m·K)，是GT的5倍，同时λ∥可保持在284.1W/(m·K)。结果显示CNC-GT片材的回弹性最高可达84.1%，比GT高10.2%，且随CNC的生长时间的延长而增加，而压缩率随CNC生长时间的延长而减小最低达到17%，比GT低3.1%。具有高导热和高回弹性的CNC-GT石墨片材有望作为柔性传热垫片应用于电子器件。