【摘 要】
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干法脱硫,因其流程简单、脱硫精度高、无废液排出等优点,广泛应用于燃气脱硫,但目前所用干法脱硫剂普遍存在传质速率低、易失活、再生性能不佳等缺点。本论文引入催化剂设计
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干法脱硫,因其流程简单、脱硫精度高、无废液排出等优点,广泛应用于燃气脱硫,但目前所用干法脱硫剂普遍存在传质速率低、易失活、再生性能不佳等缺点。本论文引入催化剂设计理念制备了吸附-氧化耦合脱硫剂(以下简称耦合脱硫剂),对其脱硫和再生工艺条件进行了全面优化,设法解决现有干法脱硫剂的应用瓶颈。以氧化铁为脱硫活性相、商业活性炭为载体,采用分次浸渍法制备了耦合脱硫剂,对其理化结构和脱硫性能进行了关联。结果表明:分次浸渍法可实现Fe2O3在活性炭载体上的高度分散,使耦合脱硫剂的脱硫性能明显优于纯活性炭脱硫剂;耦合脱硫剂的硫容与其微孔结构密切相关。第二金属钒的引入进一步改善了Fe2O3的分散,促进了反应物的扩散,从而有效抑制了脱硫尾气中SO2的产生。此外,对脱硫反应路径进行了初步探索,并考察了耦合脱硫剂对不同有机硫化物的脱除效果。在脱硫工艺条件的考察中发现:空速、脱硫温度对脱硫性能的影响都存在最佳值;脱硫剂表面水膜的形成是脱硫反应发生的必要条件,但进料气中水含量增高会抑制脱硫反应的进行;较低氧含量时,耦合脱硫剂的脱硫效果更佳。从耦合脱硫剂再生性能的研究结果可得,单质硫、FeS和Fe2(SO4)3等脱硫产物在脱硫剂表面的沉积是造成其失活的主要原因,由此决定了耦合脱硫剂的失活包括玷污失活和中毒失活。采用热再生,N2气氛、475℃、7000h-1时,耦合脱硫剂的一次再生率可达83.3%。
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