卟啉—多吡啶类金属配合物敏化二氧化钛及其光催化还原二氧化碳的研究

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作为碳一化工的一个重要课题,CO2光催化还原制备甲醇是近年来国际上研究的一个热点,这一课题兼顾能源化工和环境保护等领域的协调发展,具有极其重要的意义。然而这一课题目前尚处于实验室研究阶段,有大量基础性工作需要研究开展。如何提高催化剂的选择性、量子效率、使用寿命以及目标产物的产率等问题都亟待解决。本研究立足于这一课题的发展前沿,创新性地利用卟啉-多吡啶类金属配合物敏化TiO2纳米管制备“有机-无机”复合型光敏催化剂,并用于CO2水溶液的光催化还原,从而制备甲醇这一重要的化工产品,为CO2的转化利用开辟新的途径。论文首先合成了卟啉配合物、Ru(Ⅱ)-多吡啶配合物以及卟啉-Ru(Ⅱ)多吡啶超分子配合物的TiO2光敏催化剂,并比较了他们对CO2水溶液的光催化还原性,发现了影响光催化还原的几个重要因素;其次研究了这种光敏催化剂的催化产物,结果显示产物只有甲醇,证明这个系列的催化剂还原选择性较高;最后验证了这种光敏催化剂的稳定性,并且初步探讨了TiO2光敏催化剂的光催化反应机理,丰富光催化反应的理论体系,为开发将来能够真正应用于工业生产中的稳定、高效、经济、绿色、长寿命的催化剂进行有益的探索。
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