普鲁士蓝复合电极和等离子体改性普鲁士蓝类似物的电化学性能研究

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当下,食品安全问题受到了人们更多的关注,因此特异性地检测生物分子是十分有必要的。另一方面,随着能源能源短缺和环境污染问题日益严峻,研究人员把目光聚焦到了可持续的清洁能源尤其是电解水析氢和析氧上。具有开放框架的过渡金属氰化物由于具有制备简单、成本低廉和来源广泛等优点,常被用作电化学分析检测和电化学析氧反应(OER)电极材料的前驱体。因此,本论文中我们构建了一种基于普鲁士蓝(PB)复合材料的电化学传感器并用来电分析检测多巴胺;紧接着,我们利用水热法制备了镍基普鲁士蓝类似物然后负载到泡沫镍基底上(NiFe PBA/NF),并用氮、氧混合气(N2/O2)等离子体辐照,在将复合电极用于电催化水氧化时得到了令人满意的效果;最后,我们用氩气(Ar)等离子体辐照负载了CoCo PBA的石墨毡(GF),构建了电化学传感器用来检测抗坏血酸(AA)。具体内容如下:1.我们首先合成了氮、磷掺杂碳化钼与PB的复合材料,然后将其锚定在石墨毡(GF)上得到复合电极普鲁士蓝/碳化钼/石墨毡(N,P-Mo2C/PB/GF),随后借助扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、红外光谱(FT-IR)、X-射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、元素分析(EDS)等材料测试以及一些电化学测试手段对材料进行表征。除此之外,我们还利用紫外光谱(UV-visible spectroscopy)证明了氮、磷掺杂碳化钼(N,P-Mo2C)纳米球在PB合成过程中有着明显的促进作用。最后我们将制备得到的复合电极应用于电分析检测多巴胺,我们发现该传感器不仅拥有较低的检测限(0.014μM)和较宽的检测范围(0.18-30μM,30-280μM),灵敏度也非常理想(0.268 A·M,0.045 A·M),并且在实样检测过程中得到了令人满意的效果。2.其次,我们通过溶剂热法得到了负载NiFe PBA的泡沫镍(NiFe PBA/NF),然后使用不同等离子体辐照(Ar、O2、N2和N2/O2)得到了系列复合电极。凭借SEM、TEM、XRD、FT-IR、Mapping、XPS等材料测试以及后续的电化学测试手段对制备得到的复合电极进行表征。结果表明,通过产生空位缺陷以及形成金属氧化物,N2/O2混合气等离子体辐照提升了N2/O2-NiFe PBA/NF的电催化效果,使得N2/O2-NiFe PBA/NF电催化剂在1 M KOH中电流密度达到10 mA·cm-2时过电势较低,塔菲尔(Tafel)斜率也较小。3.最后,我们还探究了等离子体表面改性手段在电化学传感器修饰电极制备过程中的应用。第一步,通过共沉淀法制备得到了CoCo PBA粉末,第二步,将其超声负载到石墨毡(GF)上,第三步,分别使用N2、O2和Ar三种不同的等离子体对复合材料进行辐照。结果表明,我们发现使用Ar等离子体表明改性后,CoCo PBA在检测AA时电流响应最强,这得益于Ar-CoCo PBA材料表面粗糙度增加使得离子传输通道变得更多。然后我们分别使用TEM、SEM、FTIR、XRD表征Ar-CoCo PBA粉末材料,并将复合电极Ar-CoCo PBA/GF用于检测抗坏血酸(AA)。该传感器检测限为0.25μM,检测范围为2.39-617μM,灵敏度为0.35 A·M。
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