二维材料因其独特的物理与化学性质,在光电子器件、传感和催化等领域应用前景广阔,成为目前的研究热点之一。ZnO具有宽禁带、高激子束缚能、优异光电性质等优点,是一种重要的多功能材料,其二维材料的研究受到研究者重视。为推动二维ZnO在光电器件等方面的应用,亟待开展能带与物性的调控研究。为此,本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究单层ZnO的几何构型和能带结构,阐明Mg、Cd、Ag和稀土元素掺杂对单层ZnO电子结构、光学性质和磁性质的影响规律,并从电子层次上揭示掺杂作用的微观机理。计算发现,采用LDA+U的方法,对Zn的3d态和O的2p态同时引入占位库伦排斥效应,可以准确预测块体及单层ZnO的禁带宽度,解决了密度泛函理论低估带隙的问题。单层ZnO为非磁性直接带隙半导体,其价带顶和导带底均位于布里渊区的G点处。由于量子尺寸效应,单层ZnO的禁带宽度高于块体。此外,计算表明,对单层ZnO施加应变是调控其带隙的有效途径,无论是压缩还是拉伸应变,单层ZnO直接带隙性质都未改变。形成能计算表明,在单层ZnO中掺杂Mg、Cd、Ag的结构可以稳定存在。Mg掺杂使能带带隙变大,Cd掺杂使能带带隙变小,Ag掺杂则引入杂质能级。随掺杂浓度的增加,上述变化越趋明显。掺杂对能带结构的改变明显影响单层ZnO的光学性质。Mg掺杂引起单层ZnO介电函数虚部及吸收谱的蓝移,Cd掺杂使吸收谱红移,Ag掺杂则在可见光区域引入了新的吸收峰。Cd和Ag掺杂使可见光区域的吸收增强,表明Cd和Ag掺杂单层ZnO在光催化领域有潜在应用。几何构型优化表明,稀土元素掺杂单层ZnO仍保持类似石墨烯的平面六角结构。值得注意的是,稀土掺杂可使单层ZnO产生磁性。对电子能态密度分析发现,这是由稀土元素的4 f态电子引起。特别是,Eu和Gd掺杂单层ZnO呈现较大的磁矩。此外,稀土掺杂使单层ZnO从半导体转变为半金属或金属,并且拓宽了带隙,在光学性质上则表现为光谱发生蓝移现象。