磁性二维材料CrI3的光学特性研究

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根据Mermin–Wagner定理:在非零温度下,二维体系中不可能存在长程磁序,但是近年来CrI3、Cr2Ge2Te6和Fe3GeTe2等二维本征磁性材料的发现打破了这一观点。二维磁性材料的出现弥补了传统二维材料的不足,为研究二维范德华分子晶体中的磁光效应和自旋操纵提供了新的机遇。块体CrI3是典型的铁磁体,居里温度(Tc)约为61 K,CrI3的铁磁性在单层极限下依旧存在,单层CrI3的磁性来源于Cr3+极强的磁各向异性,Cr3+的磁矩在同一层内一致朝向平面外,CrI3相邻层之间为反铁磁耦合,相邻两层CrI3的Cr3+的磁矩相对排列,使得双层CrI3呈现出反铁磁性。CrI3凭借其独特的层数依赖磁序,在自旋电子学、数据存储和信息编码等领域都有不错的表现。之前对二维磁性材料CrI3的研究多集中在它的磁学和电学特性,对其光学特性的研究相对比较缺乏。我们采用机械剥离法制备了少层CrI3样品,将其转移至300 nm SiO2/Si基底,研究了少层CrI3的光学特性,尤其是拉曼特性。主要内容如下:1、我们研究了2-5层和块体CrI3的荧光、拉曼和磁圆二色光谱,分析了CrI3发光性能、晶格振动和磁序与层数的关系;2、我们研究了2-5层和块体CrI3拉曼光谱的偏振、旋光依赖性,发现Ag模式在不同散射方向上具有各向异性,Eg模式则表现出各项同性,Ag模式和Eg模式具有相反的螺旋依赖性,结合拉曼选择定则,我们可以确定少层CrI3在低温下为菱方堆叠结构,解决了之前关于CrI3低温堆叠结构的争议;3、变温拉曼实验结果显示:当温度在60 K以下时,Ag和Eg模式声子的线宽偏离了声子-声子模型的预测,相对于60 K以上,此时CrI3内部存在自发磁化,预示着自旋-声子耦合效应的出现;4、CrI3拉曼光谱磁场依赖性实验结果表明:磁场对声子的线宽、频率和总散射强度没有明显影响,但是对拉曼峰的极化角有着巨大的调控作用,在3层CrI3中,随着磁场从-2 T增加至+2 T,Ag模式的极化角从-15°单调增加到+40°,这预示CrI3中存在着巨大的磁光散射效应。
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