Fe₄N是一种高自旋极化的铁磁性材料,具有高居里温度和低矫顽力等优点,在自旋电子学器件中具有重要的应用价值。高存储密度、低能耗和小型化是下一代自旋电子学器件的追求目标,垂直磁各向异性是实现这些目标的关键因素。本论文以Fe₄N作为研究对象,利用金属掺杂、有机分子吸附、氧化物界面和磁电耦合效应等多种手段,来调控Fe₄N的磁各向异性,最终实现了垂直磁各向异性。本论文的主要工作如下:（1）通过掺杂3d过渡金属来改变Fe₄N的磁各向异性。研究发现面心位置的掺杂会降低晶体的对称性,增强Fe₄N的磁各向异性。Mn Fe₃N和Co Fe₃N具有垂直磁各向异性。立方结构的Mn₃Fe N实现了总磁矩的增加,Ni₃Fe N具有较高的垂直磁各向异性。四方晶体场的劈裂是Fe₄N的磁各向异性增加的主要来源。（2）4f稀土金属掺杂Fe₄N后,稀土原子与Fe原子之间具有反铁磁相互作用。具有四方结构的Pr Fe₃N和Nd Fe₃N分别表现出较大的垂直磁各向异性和面内磁各向异性。自旋-轨道耦合作用和四方晶体场劈裂是稀土氮化物的磁各向异性增强的物理根源,这对于寻找新型的垂直磁各向异性材料提供了理论指导。（3）有机分子C₆H₆、C₆F₆和SC₄H₄吸附Co Fe₃N可以增强Co Fe₃N的垂直磁各向异性。分子吸附的调控机制在于有机分子/铁磁金属界面杂化态的形成。分子的电负性和对称性会改变杂化态的能级位置,从而影响Co Fe₃N的磁各向异性。分子吸附对磁各向异性的调控为有机自旋电子学器件的设计提供了理论依据。（4）在Fe₄N/MgO异质结构中,金属掺杂、界面氧化和外加电场可以对异质结构的磁各向异性进行调控。Fe₄N中Fe_I和Fe_II原子的磁各向异性贡献对外界环境有相反的响应。利用二阶微扰理论,分析了各轨道对磁各向异性的贡献,发现磁各向异性的变化来源于Fe原子的d轨道在费米面附近的轨道重构,这将推动Fe₄N在自旋电子学器件上的实际应用。（5）在Fe₄N/PMN-PT异质结构中,铁电极化和界面氧化也可以调控异质结构的磁各向异性。界面磁电耦合效应会导致Pb原子的p轨道发生自旋劈裂,从而产生磁各向异性。界面Pb原子对Fe₄N/PMN-PT异质结构的磁各向异性起决定作用,这为多铁性异质结构中垂直磁各向异性的电场调控奠定了理论基础。