受制于制备技术难题，国内外极少报道平均晶粒尺寸减小到100nm以下真正意义上的纳米晶硬质合金块体材料，至今仍然十分缺乏有关纳米晶硬质合金显微组织结构与性能关系规律及影响机制的系统研究。本文以钨钴氧化物和炭黑为原料，利用原位还原碳化反应一步合成纳米尺度的WC-Co复合粉，利用放电等离子烧结技术制备纳米晶硬质合金块体材料。通过优化制粉及烧结工艺，制备出系列具有高硬度、高韧性的纳米晶硬质合金块体材料。由此开发出了一条短流程、高性能的纳米晶硬质合金制备工艺路线。在此基础上深入研究了影响纳米晶硬质合金性能的因素，获得成分、组织结构和微观缺陷等对纳米晶硬质合金硬度、韧性影响规律，分析了纳米晶硬质合金与传统粗晶硬质合金增韧机制的主要区别。对以WO2.9、Co3O4和炭黑为原料原位合成WC-Co复合粉的反应过程进行了理论分析和预测，结合实验确定了原料粉末的理论配比。通过对粉体球磨工艺和原位反应工艺的优化，获得了制备纳米WC-Co复合粉的最佳工艺。原料中配碳量对复合粉物相有明显影响，对于WC-10wt.%Co成分的硬质合金，配碳量为16.74wt.%时制备的复合粉中总碳含量接近理论碳含量。对原位合成法制备硬质合金最佳配碳量的选取须结合WC-Co复合粉物相组成和后续烧结制备纳米晶硬质合金块体的物相组成共同确定。以原位合成的纳米WC-Co复合粉为原料，通过优化烧结温度、烧结压力等工艺参数和调节晶粒长大抑制剂，制备得到了平均晶粒尺寸为65nm的纳米晶硬质合金块体，对于WC-10wt.%Co成分的合金其显微硬度和断裂韧性分别达到2050kgf/mm2和14.5MPa m1/2，为国际先进水平。研究了原料粉末配碳量对最终制备的纳米晶硬质合金块体的物相、组织结构和性能的影响。以WC-10wt.%Co硬质合金块体为例，对纳米晶硬质合金中界面结构进行了精细表征。在最佳配碳量和优化工艺下，硬质合金块体中WC/WC晶界和WC/Co相界处存在较高比例的共格或半共格界面。此类结合状态有效提高了界面强度，有利于阻止裂纹形核和扩展。一定比例的WC/VC共格界面，使晶粒长大抑制剂VC有效阻止WC晶界的迁移和晶粒合并长大。在WC/WC晶界和WC/Co相界处发现一定比例的立方WC1-x相，从晶体结构和界面能量的角度分析了新相WC1-x的形成机理。对制备出的不同Co含量、不同配碳量的纳米晶硬质合金块体，均发现表面和心部WC晶粒的取向不同。利用XRD精修结果分析了块体表面和心部物相组成和衍射峰相对强度，表征了WC的(0001)、(10-10)和(10-11)晶面在表面和心部相对数量的变化。(0001)面数量越多对提高硬质合金块体的显微硬度越有利，(0001)面相对于(10-10)面的数量越多，两者形成共格关系的概率越大，对提高硬质合金块体的断裂韧性越有利。对于原位反应合成的纳米WC-Co复合粉，通过调整配碳量，经放电等离子烧结制备的块体在其表面可同时达到显微硬度和断裂韧性最大值。系统研究了不同组织结构特点的硬质合金块体材料的性能变化规律及影响因素，分析了硬质合金的制备条件、显微组织特征与性能之间的关系规律。提出了纳米晶硬质合金的增韧机理及与传统粗晶硬质合金的主要区别，解释了纳米晶硬质合金块体在细化晶粒提高硬度的同时也可获得高的断裂韧性的原因。在定量表征WC平均晶粒尺寸、Co相平均自由程和WC晶粒邻接度等组织参数的基础上，通过系统的统计分析获得了纳米晶硬质合金的力学性能随显微组织参数的变化关系。