MIL-125(Ti)基复合材料的制备及其可见光催化性能

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金属有机骨架材料(MOFs)是一类由金属离子或金属簇和有机配体组装形成的三维多孔晶体材料,其超高的比表面积、可调控的孔径、可修饰的基团、不饱和的金属活性位点、独特的能带结构使其在光催化技术领域内有着很好的应用前景,其中MIL-125(Ti)结构稳定、光催化性能好、在水处理技术中应用广泛,但可见光催化性能较差,限制了其应用。通过引入感光性极好的AgBr增加MIL-125(Ti)对可见光吸收,引入具有荧光转换性的掺N碳量子点(NCQDs)提高MIL-125(Ti)可见光催化性能,基于MIL-125(Ti)、NH2-MIL-125(Ti)两种 MOFs 材料,分别利用 AgBr 和 NCQDs 点对其改性,制备出了 AgBr/NH2-MIL-125(Ti)、NCQDs/MIL-125(Ti)两种光催化剂,采用XRD、SEM、XPS、BET等表征技术对其表征,并以罗丹明B为目标污染物,测试了催化剂的吸附性能和可见光催化性能,具体的研究结果如下:通过水热法和沉积-沉淀法,成功制备了 AgBr/NH2-MIL-125(Ti)催化剂,通过XRD、FTIR、XPS、UV-VisDRS等表征技术证明AgBr被成功引入到NH2-MIL-125(Ti)上,且并未破坏NH2-MIL-125(Ti)原有晶体结构,但结晶度有所下降。通过水热法制备了具有优良光学性质的NCQDs,并通过浸渍法,成功合成了 NCQDs/MIL-125(Ti)催化剂,通过表征证明NCQDs通过N-Ti-O键与MIL-125(Ti)结合被成功负载到MIL-125(Ti)材料上,复合催化剂仍具有完整体的晶体结构。NH2-MIL-125(Ti)引入AgBr之后催化剂的吸附性能有所降低,对罗丹明B的吸附量由原来的12.63mg/g降低到7.63mg/g,且对罗丹明B的吸附行为更符合Langmuir吸附等温方程,吸附动力学更符合一级动力学模型,可见光光催化性能整优于单一组分,在AgBr负载量为10%时,光催化效果最好,在可见光催化下降解罗丹明B2.5h,光催化去除率可达93%,并具有很好的稳定性。MIL-125(Ti)负载NCQDs后复合催化剂的吸附性能下降,对罗丹明B的吸附量由原来的11.57mg/g降低到5.02mg/g,且对罗丹明B的吸附行为更符合Langmuir吸附等温方程,吸附动力学更符合一级动力学模型,可见光催化性能大大提高,2.5h对罗丹明B的光催化去除率由MIL-125(Ti)的25%提高至92.4%,在重复实验中催化剂表现出很好的稳定性。
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