【摘 要】
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本论文主要集中于新型化学贮氢材料硼氨水解制氢催化剂的研究,主要包括催化剂的设计,合成,表征和应用,取得的主要结果如下:首先,考虑到贵金属作为催化剂的优势,以原位制备的贵金属纳
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本论文主要集中于新型化学贮氢材料硼氨水解制氢催化剂的研究,主要包括催化剂的设计,合成,表征和应用,取得的主要结果如下:首先,考虑到贵金属作为催化剂的优势,以原位制备的贵金属纳米催化剂为研究对象,筛选出铂作为催化硼氨水解制氢的潜在催化剂。因为催化剂的分散性对活性的影响很大,所以在铂纳米催化剂的原位合成过程中引入了表面活性剂,大大提高了催化活性(7.5min,Pt/AB=1/100)。其次,为合成高分散性的催化剂,采用乙二醇还原法成功制备出碳载铂纳米催化剂。所制备的铂纳米颗粒较小的粒径(平均粒径为2.19nm)和较窄的粒径分布,在与常用的湿法浸渍-硼氢化钠还原制备的碳载铂纳米催化剂的性能比较中展示出了更为卓越的催化硼氨水解制氢活性(6min,Pt/AB=1/200)。另外,详细研究了所制备催化剂对催化硼氨制氢活性影响的具体因素。然后,以制备粒径小,粒径分布窄以及颗粒分散均匀的铂纳米颗粒为目的,利用独特的光诱导还原法结合石墨烯的载体效应制备出平均粒径仅为1.41nm的石墨烯担载铂纳米催化剂,使其有较高的比活性表面,且在减少铂用量的条件下能充分发挥催化剂的活性(18.3min,Pt/AB=1/1000)。最后,利用贵金属和非贵金属之间还原电势的差异,使用硼氨作为还原剂原位制备出石墨烯担载的钯@钴核壳结构的纳米催化剂。证明了所制备的催化剂在纳米结构和载体的协同效应共同作用下,对催化硼氨水解的活性有不错的表现[3.5min,(Pd0.1Co0.9)/AB=1/50]。另外,催化剂的低成本和磁性可回收性的优势使其有实际应用的潜力。
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