【摘 要】
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固氮合成氨和生物质转化是构建循环经济和可持续发展的重要支柱。传统的Haber-Bosch法合成氨还原需要消耗大量的化石资源,排放大量的CO2温室气体,且由于化石燃料的不可再生和对环境方面的负面影响,发展生物质绿色转化具有重要意义。近年来,光催化技术作为一种环保型、节能的方法引起了科学界的极大关注,其在解决能源和环境问题方面展现出巨大的潜力。然而,仍然存在光的利用率低下、光生载流子容易复合、催化剂易
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固氮合成氨和生物质转化是构建循环经济和可持续发展的重要支柱。传统的Haber-Bosch法合成氨还原需要消耗大量的化石资源,排放大量的CO2温室气体,且由于化石燃料的不可再生和对环境方面的负面影响,发展生物质绿色转化具有重要意义。近年来,光催化技术作为一种环保型、节能的方法引起了科学界的极大关注,其在解决能源和环境问题方面展现出巨大的潜力。然而,仍然存在光的利用率低下、光生载流子容易复合、催化剂易失活等问题,这极大地限制了其实际应用。本文通过微波水热法制备了Pr3+:LiNbO3、Gd3+:Ce VO4/P-Pal和Fe In2S4/Fe-Pal三种不同的光催化剂,考察了它们对N2还原和生物质转化的性能并提出了光催化转化机理。具体工作如下:1.采用微波水热法制备Pr3+:LiNbO3光催化剂,并用于光催化固氮的研究。结果表明,Pr3+的掺杂量影响Pr3+:LiNbO3的光催化固氮的性能。当掺杂量为2.5 mol%的Pr3+具有最强的上转换性能,提高了太阳光的利用率,NH4+生成率最高,达到30.72μmol/L。此外,Pr3+:LiNbO3表面具有丰富的氧空位,促进了N2分子的吸附和活化。2.通过水热法用磷酸改性凹凸棒石,然后以硝酸钆、硝酸铈和偏钒酸铵为原料在酸化凹凸棒石（P-Pal）上原位生长出钆掺杂钒酸铈(Gd3+:Ce VO4),从而制备出Gd3+:Ce VO4/P-Pal纳米复合材料,并将其用于木质素磺酸钠的转化。Gd3+离子的引入提高了Ce VO4/P-Pal复合材料的近红外上转换效率。在模拟太阳光照射6h下,木质素磺酸钠的转化率为73.2%,转化后可以得到4.5 mg/gSLS的香草醛。Z型异质结Gd3+:Ce VO4/P-Pal光催化剂一方面保持强氧化还原能力,可以实现电子和空穴协同高效转化木质素磺酸钠。另一方面提高了光的利用率,从而提高了光催化性能。3.采用微波水热的方法使Fe3+取代占据盐酸活化Pal八面体阳离子位置,从而实现Pal的晶格重建（Fe-Pal）。然后在Fe-Pal表面负载Fe In2S4,从而合成出不同比例的Fe In2S4/Fe-Pal复合材料。并以其为光催化剂对生物质转化和固氮耦合进行研究,当Fe-Pal:Fe In2S4的质量比为0.4:1时（0.4FIS/Fe-Pal）,光照时间为6 h,表现出最高的NH4+生成量583μmol/g,与此同时甲酸盐的生成量为265μmol/g。0.4 FIS/Fe-Pal中的Fe离子与硫空位形成双活性位点有利于N2在葡萄糖溶液中吸附和活化。此外,Fe In2S4的引入扩大了光吸收范围,从而提高了光的利用率。由于不饱和的Fe-S键,Fe In2S4有效地断裂葡萄糖分子,从而提高催化活性。该工作为光催化生物质转化和固氮耦合领域开辟了新的可能。
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