石墨烯—有机杂化微孔聚合物制备及储能应用

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石墨烯由于其优良的光学、电学、热力学以及机械性能引起越来越多的科研工作者关注,而它与有机杂化的微孔聚合物相结合的研究才刚刚开始,它将开辟石墨烯研究的新交叉领域。微孔有机聚合物由于具有较高的比表面积,同时具有良好的热稳定性,可用于分离、吸附及催化剂载体等领域。石墨烯是由大面积共轭及含边缘和具有不饱和碳氢的类似苯环结构的缺陷结构,可利用目前构筑微孔聚合物的傅-克烷基化反应和肖尔偶联反应来获得石墨烯与微孔有机聚合物杂化的复合材料,因为这两种反应是利用含苯环及杂环的化合物作为单体来编织获得微孔,而且它们的反应条件简单,单体来源丰富,可通过控制反应体系获得不同的孔结构。如果能够利用傅-克烷基化及肖尔偶联方法来构筑石墨烯自聚多孔材料及石墨烯有机杂化微孔聚合物,这不但扩展了傅-克烷基化和肖尔偶联反应的适用领域,同时有望获得具有较高的比表面积及导电性能的杂化材料,可用于吸附气体及作为储能的超级电容器。因此,本论文研究工作包括以下几点:(1)首先,以采用傅-克烷基化反应和肖尔偶联反应,进行商品多层石墨烯本身的苯环结构的自聚和与1,3,5-三苯基苯共聚。结果表明,多层石墨烯更适合与1,3,5-三苯基苯进行共聚杂化,形成杂化微孔聚合物,通过改变石墨烯与1,3,5-三苯基苯的投料比,可得到GE-Ph3-F和GE-Ph3-S系列杂化微孔聚合物。虽然电容性能没有得到提高,但是比表面积得到很大的提高。两种杂化微孔聚合物以GE-Ph3-F1和GE-Ph3-S5的比表面积最高,用ASAP2020M比表面积孔径分析仪分析,它们的比表面积分别为1370m2/g和1290m2/g。(2)为了获得更好的孔性能及电容性能,接着,通过Hummer法制备石墨烯并采用重氮盐对其改性,获得分散良好的表面苯基官能团改性的官能化石墨烯(fRGO)。并采用傅-克烷基化反应和肖尔偶联反应进行了官能化石墨烯自聚微孔聚合物及与1,3,5-三苯基苯共聚微孔聚合物的合成,对其进行了相关结构与性能表征。结果表明官能化石墨烯的肖尔偶联方法自聚微孔聚合物fRGO-S1的比表面积较高,为591m2/g,比用同样的合成方法得到的GE-S1的41m2/g要高。通过共聚得到的微孔聚合物材料fRGO-Ph3-S4比表面积最高达到934m2/g,其中fRGO-Ph3-S3具有的较高的电容,电容最大达到175.9F/g,比官能化石墨烯(fRGO)的电容(56.4F/g)有很大的提高。
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