基于扭转双层二硫化钼晶体结构的可调激子动力学研究

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基于带隙工程的可调激子动力学在光伏以及信息存储等领域收到了广泛关注与研究。以二硫化钼为代表的二维过渡金属硫族化合物(TMDCs)带隙覆盖1.5~2.4e V,具有丰富的激子物理特性,因此广泛应用于各类光电子器件中。通过化学掺杂,施加预应力等方式可以对材料的带隙进行一定程度的调控,从而优化其激子器件性能,但是这些方法普遍操作复杂、难以定量操控,导致材料中激子的动力学过程波动较大,器件性能难以稳定,限制了这些方法在工程中的应用。本研究旨在探索一种稳定的激子动力学调控方法,进一步拓展TMDCs的应用,为高性能TMDCs光电子器件奠定基础。主要研究内容如下:1,使用时间分辨荧光光谱分析了具有不同层间转角的双层MoS2的间接激子动力学变化。主要分析了间接激子的寿命及其在所有激子中的占比。实验结果表明,间接激子的寿命可以通过层间扭转角来调控,在0°和60°时,间接激子寿命最短,分别为5.2ns和8.3ns,且间接激子含量比例高;当层间转角接近30°时,双层MoS2的间接激子寿命可以长达27ns,但由于间接带隙的增大,导致间接复合困难,间接激子含量降低。2,从半经典物理和量子力学两个角度对激子寿命变化趋势进行验证,结果证明,间接激子寿命随间接激子回旋半径(本研究用层间距近似)增大而延长,这与TRPL实验结果一致。由于空间位阻效应,双层MoS2层间距会随着转角变化,呈现先增大,后减小的趋势,并在30°时,层间耦合作用最小,层间距最大。而间接激子的电子和空穴分别位于不同层MoS2内,因此,层间距的变化直接导致了电子-空穴回旋半径的变化,即层间距越大,回旋半径越大,库伦引力越小,激子寿命越长。3,制备了TMDCs晶体管,探索了TMDCs的基础应用。通过对WS2晶体施加缺陷,破坏其晶格完整性,研究结果发现,单层WS2晶体管不再呈现出对称的欧姆接触特征曲线,而是呈现出肖特基接触特征。导致该现象原因是由于WS2晶格中缺陷的存在。缺陷带电,因此,在两端施加电压时,受到库伦引力,缺陷会在晶体中移动,最终导致缺陷向一端电极聚集,导致源极、漏极电势不同,呈现出不对称的肖特基接触现象。本研究通过简单地调控人工堆叠层状二维材料层间相对取向,将激子寿命延长了一个数量级,提高了光生激子的电子-空穴分离度,实现精确调控,为激子物理的研究以及激子器件的应用奠定基础。并且,本研究开发了一种基于单层TMDCs的整流器,相比于目前半导体工业中的异质结整流,该方法可以使用单层替代异质结,从而大幅度削减工艺成本,提高效率。该晶体管的制备及测试为扭转双层TMDCs的基础应用奠定基础,有望基于扭转双层TMDCs结构制备高性能光电子器件。
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