负载型Pt基催化剂催化CO氧化具有极其广泛的应用,如:富氢燃料电池中CO的选择氧化(PROX)、汽车尾气净化、科学研究用探针分子等。以往的研究表明室温下,由于CO在Pt金属表面的强吸附导致氧气难以被活化,结果使Pt催化剂在室温下几乎无CO氧化催化活性。如何提高Pt催化剂室温催化CO氧化活性,成为了近年来研究的热点。　　已有的众多研究表明当Pt催化剂催化CO氧化活性受Pt粒径形貌、载体种类及制备方法影响,催化剂室温催化CO氧化活性随Pt粒径减小而增强。本课题组在研究Pd催化合成醋酸乙烯酯合成的工作中,观察到孤立的Pd原子与体相Pd表现出较大差异的催化性能。遵循上述思路,本工作通过制备具有较大含量呈孤立Pt原子分散的负载型Pt基催化剂,提高了其室温催化CO氧化的活性。　　首先以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备出一系列具有不同负载量的Pt催化剂,并考察其CO催化氧化性能。活性测试结果表明上述催化剂在低至-10℃时仍具有一定的催化活性,且负载量更低的催化剂在低温区表现出更高的催化活性(TOF:每个Pt原子每秒转化的CO2分子个数)。动力学计算结果显示,催化剂的表观活化能(Ea)可归类为:在低温区(-10～50℃)的仅为19～20 kJ/mol,目前尚无文献报道;在高温区(130～210℃)Ea为50～70 kJ/mol。此外,采用溶胶-凝胶法制备出粒径均一、尺寸为10±2 nm的纳米Pt催化剂上的活性测试结果显示,催化剂几乎无低温催化活性,仅当温度高于110℃时才表现出一定的催化作用,其表观活化能为88 kJ/mol,与前述催化剂相比具有较大差异。利用高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线能量色散谱(EDX)、X射线粉末衍射(XRD)、CO程序升温脱附(CO-TPD)及原位CO吸附红外光谱(In-situ CO-FFIR)等手段对各催化剂上Pt的金属粒径、CO吸脱附性能进行表征,结果表明:负载量更低的催化剂中Pt能获得较好的分散;Pt纳米颗粒对高温区50～70 kJ/mol活化能起主要贡献,而高分散的Pt物种则是低温区18～22 kJ/mol表观活化能的贡献者。此外,2wt％催化剂经高温空气焙烧后的动力学测试结果亦支持了上述结论。　　最后,考察了载体及CeO2上Pt负载量对Pt基催化剂催化CO氧化性能的影响。在以SiO2、γ-Al2O3、TiO2、CeO2为载体的Pt催化剂上活性测试结果表明,各催化剂在低至-20℃仍表现出一定的催化活性,单位Pt原子上CO的转化频率(TOF)依次增加,并可在低温区观察到由高分散Pt物种贡献的18～22 kJ/mol的表观活化能。随着负载量的降低,Pt/CeO2催化剂上的XRD、XPS表征结果显示Pt的分散度提高,同时催化剂表现出更优良的低温催化CO氧化活性。