【摘 要】
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庆大霉素作为氨基糖苷类抗生素的一种,伴随着其在抑制细菌感染方面的广泛使用,越来越多的庆大霉素以母体或代谢产物的形式进入环境中,造成严重的环境污染及潜在的健康威胁。
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庆大霉素作为氨基糖苷类抗生素的一种,伴随着其在抑制细菌感染方面的广泛使用,越来越多的庆大霉素以母体或代谢产物的形式进入环境中,造成严重的环境污染及潜在的健康威胁。蒙脱石由于具有优良的吸附性能和离子交换性能,在环境保护领域得到广泛应用,然而在控制氨基糖苷类抗生素污染的应用研究中鲜有报道。本研究以蒙脱石K10为原材料,以羟基铁和羟基铝为柱撑剂,制备出羟基铁和羟基铁铝柱撑蒙脱石。采用X射线衍射分析(XRD)、傅里叶红外光谱分析(FT-IR)、热分析研究(TG-DSC)、X射线光电子能谱分析(XPS)、扫描电镜分析(SEM)等手段对K10及柱撑蒙脱石进行表征分析对比。并探讨了其对庆大霉素的吸附性能和机理。柱撑蒙脱石改性条件对其结构的影响研究结果表明:受铁、铝在不同水解阶段产生不同聚合物及羟基铝聚合物Keggin结构的影响,柱撑后蒙脱石d(001)值显著提高,层间域被扩增,柱撑剂在柱撑蒙脱石层间域进行了演化和重排。柱撑蒙脱石Fe与Al等元素含量显著增加,表面元素结合能发生不同程度的变化,热稳定性增强等。在相同条件下,铁柱撑蒙脱石最佳摩尔比为1.5,铁铝柱撑蒙脱石最佳摩尔比为0.1,二者吸附量均要远高于未柱撑蒙脱石K10。铁铝柱撑蒙脱石的最大吸附量(Fe/Al 0.1-mont)要比铁(最佳摩尔比的1.5 OH/Fe-mont)和铝(OH/Al-mont)单独柱撑蒙脱石吸附量之和还要大(81.7mg/g>47.5mg/g +22.8mg/g),实现了 1+1>2的吸附效果。Fe/Al0最适pH为9,pH≤9时,随着pH增大,吸附量逐渐提升;而当pH超过9时,吸附量又下降。根据Langmuir模型可知,Fe/Al 0.1-mont最大吸附量可达120 mg/g。原蒙脱石和柱撑蒙脱石受pH影响的规律相似。这和蒙脱石与庆大霉素阳离子(Gen+)的静电作用及庆大霉素在不同pH条件下的电化学状态有关。机理研究表明,蒙脱石与庆大霉素的吸附作用包括通过离子交换进入矿物层间,和通过表面配位的化学吸附作用被柱撑蒙脱石吸附。此外,两类柱撑蒙脱石的吸附机理又略有不同,铁柱撑蒙脱石吸附庆大霉素过程中易被孔隙易受絮体填充,吸附后层间结构坍塌,O对吸附过程中表面的负电荷移动贡献最大;而铁铝柱撑蒙脱石是Fe的贡献最大且吸附庆大霉素后仍保持着均匀的孔径和稳定的层间结构。
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