【摘 要】
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将Cr（Ⅵ）还原成Cr（Ⅲ）是降低废水中铬污染危害的关键。用零价金属（ZVM）还原解毒Cr（Ⅵ）具有成本低、环境友好等优点,且零价金属具有一定的吸附能力,在实现Cr（Ⅵ）还原的同时可获得一定量总铬的固定。但ZVM表面钝化问题致使其失电子能力下降,如何提高ZVM的反应活性已成为研究的焦点。因此,本课题在考察了微米零价铁（mZVI）及微米零价铝（mZVAl）除Cr（Ⅵ）效能及机制的基础上,围绕强化ZV
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将Cr（Ⅵ）还原成Cr（Ⅲ）是降低废水中铬污染危害的关键。用零价金属（ZVM）还原解毒Cr（Ⅵ）具有成本低、环境友好等优点,且零价金属具有一定的吸附能力,在实现Cr（Ⅵ）还原的同时可获得一定量总铬的固定。但ZVM表面钝化问题致使其失电子能力下降,如何提高ZVM的反应活性已成为研究的焦点。因此,本课题在考察了微米零价铁（mZVI）及微米零价铝（mZVAl）除Cr（Ⅵ）效能及机制的基础上,围绕强化ZVM还原能力问题,进一步研制了以二者为基础的兼具还原/吸附功能的复合材料,并对新型多功能复合材料去除水体中典型Cr（Ⅵ）污染物的效能和机制进行了系统性的探讨。主要研究内容及结论如下:（1）考察了在不同初始pH下溶解氧（DO）对mZVI单金属体系去除Cr（Ⅵ）的影响并深度解析mZVI除Cr（Ⅵ）机制。结果表明:随着初始pH升高,Cr（Ⅵ）的去除效率逐步下降,但是在不同初始pH下,DO均可强化mZVI还原去除Cr（Ⅵ）。DO的存在促进mZVI的腐蚀释放更多Fe2+,且Fe2+释放速率与Cr（Ⅵ）去除率呈正线性相关（R2=0.99）;向反应体系投加1,10-邻菲啰啉后,极大地抑制了Cr（Ⅵ）的还原,证明次生Fe2+在Cr（Ⅵ）还原为Cr（Ⅲ）过程中起关键作用。共存NO3-和SO42-可促进mZVI腐蚀释放更多Fe2+,从而促进Cr（Ⅵ）还原,而共存的Ca2+和Mg2+具有轻微抑制作用。相关实验及表征结果表明,少量Cr（Ⅵ）可被吸附至mZVI表面进而还原成Cr（Ⅲ）,但Cr（Ⅵ）主要由次生Fe2+还原为Cr（Ⅲ）,而DO在促进Cr（Ⅵ）还原的同时强化了总铬的去除。（2）基于mZVI除Cr（Ⅵ）机制可知强化mZVI的吸附作用及促进mZVI的腐蚀均有利于Cr（Ⅵ）的去除。采用mZVI和活性炭（AC）为原材料,球磨制备新型mZVI/AC复合物,探讨其除Cr（Ⅵ）效能及机制,并解析AC对mZVI腐蚀特性及吸附特性的影响。研究表明:在酸性条件下,反应120 min,Cr（Ⅵ）的去除率可达到94.0%。监测实验过程中pH变化和总铁释放量,并结合Tafel腐蚀分析,表明AC与mZVI形成微电解从而促进mZVI的腐蚀,进而强化mZVI去除Cr（Ⅵ）。与原始mZVI相比,AC在mZVI/AC去除Cr（Ⅵ）的过程中增强了均相还原反应(次生Fe2+的作用)的同时,还增强了吸附能力。该体系中,Cr（Ⅵ）去除动力学符合伪二级吸附动力学模型,其吸附等温线符合Langmuir模型,且最大吸附容量为14.35mg/g。结合溶液中铬价态分析以及1,10-邻菲啰啉屏蔽实验和固相颗粒物的XPS分析,mZVI/AC实现了Cr（Ⅵ）的还原并使大部分总铬（约80%）吸附去除。此外,mZVI/AC的可重复使用性受到其表面上的（氢）氧化物的积累和表面AC损失的限制,但可以通过添加少量AC再次球磨使其恢复活性。（3）探讨了商业mZVAl除Cr（Ⅵ）效能,结果表明:商业mZVAl受表面致密氧化层限制难以有效吸附/还原除Cr（Ⅵ）。为强化mZVAl的吸附/还原除Cr（Ⅵ）效果,球磨合成mZVAl/Na Cl、mZVAl/AC和mZVAl/Fe3O4复合物,通过材料表征分析和除Cr（Ⅵ）效能对比,形成mZVAl/Fe3O4吸附/还原体系,用于去除水中Cr（Ⅵ）的效能研究。结果表明:在较宽泛的pH（3.0–11.0）范围内,mZVAl/Fe3O4均可高效去除Cr（Ⅵ）,且去除效能与mZVAl/Fe3O4的质量比、球磨转速和球磨时间相关。DO及共存阴离子(NO3-、SO42-和PO43-)与Cr（Ⅵ）存在竞争吸附作用,对mZVAl/Fe3O4吸附/还原Cr（Ⅵ）产生显著的抑制作用;共存Ca2+和Mg2+对Cr（Ⅵ）的吸附/还原去除效果没有影响。Cr（Ⅵ）在mZVAl/Fe3O4复合物上的吸附过程符合伪一级吸附动力学模型和Langmuir吸附等温模型,且中性条件下Cr（Ⅵ）的最高吸附容量为8.14mg/g。结合溶液中铬价态分析和固相XPS分析,Cr（Ⅵ）在mZVAl/Fe3O4复合物上的吸附过程为化学吸附为主。本研究制备了一系列兼具还原/吸附能力的ZVM基复合物,在宽泛pH值下实现了Cr（Ⅵ）的还原及总铬的固定,为铬污染的治理提供新的技术思路,使ZVM在污染控制领域的应用具有重要的现实意义。
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