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随着城市化和工业化水平逐渐提高,河南省空气污染也日益严重。利用中科院大气所自主研发的嵌套网格空气质量模式(NAQPMS),耦合在线源解析模块,数值模拟了2013.7-2014.6年河南省及周边地区大气细颗粒物(PM2.5)及其前体物(NO2、SO2)的时空分布,量化了不同行业和地区污染输送对河南PM2.5浓度,特别是六次典型的区域性污染过程的影响,确定了区域输送的关键源区和输送通道。取得主要结论如下: (1)模式能够较好地再现河南省及周边地区主要城市(10个)气象要素和主要污染物的时空演变特征。模拟结果表明,年均PM2.5及前体物高值集中在中部及北部地区,而在东部地区浓度较低且分布均匀。PM2.5及前体物的季节变化特征为冬季浓度最高,其次是秋季、春季,夏季浓度最低。 (2)在线源解析模拟发现,河南省不同地区近地面PM2.5年均浓度的主要源区有所不同。河南中部和西部主要以本地源的贡献为主,贡献率分别达到55.4μg/m3(51%)和45.4μg/m3(43%)。河南北部、东部及南部地区受周边省份的区域输送的影响更为显著,分别为45.4μg/m3(42%)、49.4μg/m3(51%)和38.2μg/m3(48%),影响上述地区的周边地区包括山东、河北、安徽、山西以及湖北等,且在PM2.5浓度的高值区省外输送更为明显。 (3)不同行业对河南省PM2.5年均浓度贡献不同,且呈现明显的空间不均匀性。居民源、工业源和机动车排放是河南省PM2.5浓度的主要来源,其贡献分别为23.7μg/m3(24%)、20.6μg/m3(21%)和21.3μg/m3(22%);电厂、农牧业和地面扬尘的贡献分别为7.0μg/m3(7%)、8.7μg/m3(9%)和17.8μg/m3(18%)。居民源和机动车的贡献随PM2.5浓度增加逐渐增加,在高于100μg/m3期间,达到22%和20%,而工业源和扬尘贡献随PM2.5浓度增加逐渐降低。 (4)不同的区域性污染过程中,河南省各地区所达到的污染级别略有差别。P1时期,中部和北部地区为重度污染,东部、南部、西部、太行山南部、和南阳盆地部分地区为中度污染;P3时期除郑州市PM2.5浓度达到重度污染外,全省其他地区均为中度污染;P4时期,除西部山地外,全省大部分地区为重度污染;其余区域性污染期间,河南中部、西部、北部和太行山南部属于重度污染,东部、南部和南阳盆地部分地区为中度污染。 (5)不同的区域性污染过程中,不同源区对河南省各地区近地面PM2.5的贡献有所差别。在各区域性污染天气下,河南中部、西部和太行山南部PM2.5浓度受本地源的贡献为主,贡献率分别维持在62.5-145.8μg/m3(42-70%)、66.6-112.4μg/m3(35-52%)和40.4-63.3μg/m3(25-37%)之间。河南北部、东部等与周边省份相邻的地区,来自省外输送的影响较大,贡献分别为63.9-93.5μg/m3(40-48%)和50.9-106.4μg/m3(34-65%),其中河北、山西和山东等省对北部地区影口向较大(11-22%),安徽省对东部地区贡献较大(16-31%)。南阳盆地在P1和P4时段主要受到来自陕西(15%)和安徽(8%)的影响,而在其余污染时期,南阳盆地污染物主要来自于河南中部(27-42%)。南部地区容易受到河南中部(32-38%)和安徽省的影响(17-36%)。与年均PM2.5的河南省不同地区源解析结果相比,在区域性污染时段山西省则对河南北部的贡献明显增加,安徽省对东部地区贡献较大。 (6)来自省外的污染物主要通过以下4条输送通道:河北-河南、山东-河南、安徽至河南和山西至河南。沿不同路径,各个周边省份PM2.5传输的距离和高度都有所不同。河北省主要对河南北部地区贡献率较大,污染物最高可被抬升至800m,最远被输送到河南中西部地区。山东省对河南北部PM2.5贡献也较大,污染物主要集中在100-800m,最远输送到郑州地区。安徽省在偏东风的作用下,影响河南东部地区,污染物主要集中在100m-800m之间,最远输送到洛阳附近。山西省主要影响河南西部和太行山南部,由于西部地区山地较多,污染物容易被地形抬升至高空,主要集中地面到200m之间,最远可输送至洛阳附近。 (7)与年均PM2.5的河南省不同行业的源解析结果相比,在冬季不同的区域性污染期间,居民源均是河南PM2.5的主要来源且贡献明显增多,这是由于冬季大量使用民用锅炉、散煤等。在不同过程中,太行山南部工业源对PM2.5的贡献均大于和机动车排放的贡献。