二氧化碳加氢浆态床一步法合成二甲醚的试验研究

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二氧化碳(CO2)是主要的温室气体之一,二甲醚(DME)是重要的有机化工产品。随着工业的发展,大气中的二氧化碳含量日益增多,大大加剧了人类生存环境的恶化,通过二氧化碳加氢合成二甲醚是有效利用二氧化碳的一条重要途径。二氧化碳加氢合成二甲醚反应过程中主要包括二氧化碳加氢合成甲醇、甲醇脱水生成二甲醚和二氧化碳与氢的逆水煤气变换反应。本研究以工业反应催化性能优良的SCTM-98和XNC-602(主要成分是CuO-ZnO-Ar2O3)作为甲醇合成催化剂,硅铝比分别为(25、38、50)的HZSM-5分子筛作为甲醇脱水催化剂。两种催化剂按一定质量比经机械混合制备出一系列合成二甲醚的复合催化剂,用于二氧化碳加氢浆态床一步法合成二甲醚研究,并在浆态床中研究了这些复合催化剂的催化性能。结果表明,用甲醇合成催化剂SCTM-98制备的复合催化剂催化活性较好,同时用硅铝比为38的HZSM-5分子筛制备的复合催化剂的脱水性能较好。另外还研究了甲醇合成组分与脱水组分的不同质量配比对复合催化剂的催化性能影响,研究结果表明甲醇合成与甲醇脱水催化剂质量配比为2:1时复合催化剂的催化性能最佳,说明这时两种催化剂的结合较好,适宜两种催化剂的活性发挥。与其它的催化剂相比,在相同反应条件下具有较高的CO2转化率、二甲醚选择性和收率。另外,本研究还考察了不同温度、压力、空速和氢碳比等反应条件对催化剂反应性能的影响,并获得了在不同条件下二氧化碳加氢反应中CO2转化率和甲醇、DME选择性的变化规律,初步确定了的最佳反应条件为温度260℃、压力3.0MPa、空速2400h-1和氢碳比3。同时得到二氧化碳的转化率为36.6%,二甲醚的选择性为38.4%,甲醇的选择性48.5%。这些研究都是十分有价值的。
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