铁基阻氚材料评估及关键性能研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:zhangfegnlin
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聚变堆包层结构材料主要的候选材料低活化铁素体/马氏体(Reduced activation ferritic/martensitic,RAFM)钢具有较高的氢同位素渗透率和溶解度。为保证聚变堆的安全稳定运行,在由RAFM钢构成的包层复杂结构表面上制备均匀的具有优异阻氢能力及热机械稳定性的抗辐照阻氚层成为目前迫切的研究需求。针对该需求,本文首先对基体材料RAFM钢的氢同位素渗透行为进行了研究,为后续的铁基阻氚材料阻氢性能分析提供基体氢输运参数。然后通过两种思路在RAFM钢表面制备阻氚陶瓷氧化层,并对其关键性能进行了研究。第一种思路为:直接氧化RAFM钢以在其表面获得含铬氧化层。根据RAFM钢可能面临的两种实际工况,分别采取了高温大气热氧化以及高温高压水氧化两种方式在RAFM钢表面获得氧化层并分析其氧化层成分结构探究其氢同位素渗透特性。实验结果表明通过两种热氧化方式形成的疏松多孔的自氧化层并不能有效的降低氢渗透率。另一种思路为:在RAFM钢表面制备一层铁铬铝层,然后通过热氧化生成含铝氧化层。通过优化铁铬铝材料热氧化过程中的氧化气氛、表面粗糙度等参数,使得其氢同位素渗透率相比RAFM钢低四个数量级。借助高能离子辐照研究了辐照效应对热氧化铁铬铝材料阻氢性能的影响,验证了其辐照稳定性。基于冷喷涂工艺,尝试了铁铬铝和RAFM钢材料的连接,初步探索了其热氧化适用条件。本文研究结果为DEMO(Demonstrationreactor)堆及未来聚变堆包层中阻氚涂层的制备工艺调控和大面积制造提供了参考,对DEMO堆及未来聚变堆氚自持目标的实现具有重要意义。主要的研究成果如下:本文首先研究了一种新型RAFM钢SIMP钢的氢同位素渗透行为,首次获得了SIMP钢在RAFM钢运行温度区间的氢同位素输运参数。结果表明SIMP钢的氢同位素渗透率和扩散系数与国内外典型的RAFM钢相似。该部分的研究丰富了国产RAFM钢的基础数据库,并为后续阻氚涂层样品的氢渗透行为研究提供了基体氢输运参数。然后通过大气热氧化、高温高压水氧化两种方式直接在RAFM钢表面制备含铬氧化层,验证利用RAFM钢自氧化层作为阻氚层的可行性。其中,使用热氧化方法在大气800℃直接热氧化SIMP钢和CLF-1钢制备了一层含铬氧化层,SIMP钢氧化层中主要的化学成分是含铬和含铁氧化物,在氧化层中发现了大量孔洞的存在。CLF-1钢氧化层中主要成分为含铬氧化物。气体驱动渗透实验(gas driven permeation,GDP)显示氧化后的SIMP钢和CLF-1钢氘渗透率降低不到一个量级。对于高温高压水氧化,利用CLF-1钢分别在325℃,15.5MPa,含氧量分别为10ppb和200ppb的高温高压水中进行500h氧化,对氧化后的CLF-1钢材料氢同位素渗透行为进行研究。实验发现高温高压水氧化后的样品表面出现了两层组分的氧化层,氘渗透率最高相对原样降低不到一个量级。研究表明在本文实验条件下RAFM钢自氧化层导致的氢渗透率的降低无法满足未来聚变堆中阻氘材料的基本阻氚要求。基于上述自氧化RAFM钢氢渗透率降低有限的状况,本文尝试另一条思路,在RAFM钢表面先制备一层铁铬铝层,然后对铁铬铝层进行热氧化制备出氧化铝阻氢层。为了优化铁铬铝热氧化后的阻氢性能,自主设计搭建了一台氧化气氛可控并可实时监测气氛组分的热氧化装置,并对铁铬铝在不同氧含量气氛下的氧化行为进行了研究。GDP实验发现在Ar-1700ppm O2的气氛下氧化铁铬铝的阻氢能力最优,氘气渗透率相对RAFM钢样品在550℃时降低了四个数量级。在低氧含量的气氛下生长出的氧化层中主要的成分是Al2O3,氧化层的厚度约为50-120nm。实验表明低氧含量气氛可以抑制铁铬铝氧化层中氧化铁和氧化铬的生成,从而生长出更致密并具有优异阻氢能力的氧化铝层。实验发现铁铬铝表面粗糙度对热氧化铁铬铝的阻氢能力影响有限。针对未来包层中阻氚材料需要受到中子辐照的实际工况。对制备出来的具有优异阻氢能力的氧化铁铬铝材料进行了 1MeV高能金离子辐照来模拟中子辐照效应。在氧化层中引入近似均匀分布的1.2dpa和12dpa两种剂量的辐照离位损伤,对辐照后的热氧化铁铬铝进行氘渗透测试,发现金离子辐照后铁铬铝的氘渗透率升高不到一个量级,高温保温后,渗透率下降趋近于未辐照样品。结合正电子湮没实验,可以发现空位型缺陷对热氧化铁铬铝的阻氢能力影响有限。最后针对该种材料的实际工程化应用需求,尝试使用冷喷涂的方法连接铁铬铝和RAFM钢材料,然后使用热氧化的工艺获得陶瓷阻氚层。冷喷涂制备涂层的厚度约为320μm。在大气中800℃氧化100h后表征发现氧化层主要成分为Al2O3。GDP实验表明通过冷喷涂工艺制备的阻氚层可以使RAFM钢的氘渗透率降低两个数量级。为未来阻氚涂层的规模化生产提供了参考。
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