吕梁市大气细颗粒物中含碳物质污染特征及来源

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吕梁市作为煤炭资源型城市属黄土丘陵沟壑区,生态环境脆弱,且属于中国大气污染防治重点区域汾渭平原的主要城市之一。明确吕梁市大气细颗粒物(PM2.5)及含碳组分污染特征,对于有效控制该地区的大气污染、改善区域环境质量具有重要意义。然而,目前未见针对吕梁市大气中含碳颗粒物污染水平及分布特征的相关报道。本研究于2018-2019年在吕梁市离石和孝义两个采样点同步采集四个季节的大气PM2.5样品,分析了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度水平和分布特征,通过相关性和多元线性回归模型分析了PM2.5浓度与气象因素的关系,并运用OC/EC比值法、碳谱组成分析、后向轨迹模型(HYSPLIT)及主成分分析(PCA)等方法对吕梁市PM2.5中含碳组分进行了来源解析。
  结果显示,研究期间吕梁市总碳质气溶胶(TCA)平均浓度为22.2μg/m3,占PM2.5的28.5%。从季节分布来看,冬季TCA浓度最高且在PM2.5中的占比最高,主要与北方取暖季燃煤的增加有关。从空间分布来看,离石TCA浓度及其在PM2.5中的百分比均高于孝义,表明离石大气碳质气溶胶的污染程度高于孝义。运用Spearman秩相关系数及多元线性回归模型建立了PM2.5浓度与气象因素的关系,结果表明温度和相对湿度对PM2.5质量浓度的影响最大。
  吕梁市PM2.5中OC和EC的平均值分别为9.7μg/m3和6.7μg/m3,分别占PM2.5质量浓度的12.7%和8.2%。OC/EC比值的平均值为1.72,低于国内大部分地区,且OC和EC线性拟合的相关系数为0.91,表明该地区OC和EC来源比较相似,进一步说明该地区受燃煤、机动车等一次碳质气溶胶排放源的影响较大。基于EC示踪法计算得到二次有机碳(SOC)的平均浓度为2.2μg/m3,约占OC浓度的22%。
  吕梁市大气PM2.5八个碳组分中EC1(43.9%)、OC3(21.5%)和OC4(14.5%)是主要碳组分,在总碳(TC)中的百分比之和约80%,表明机动车排放尤其以柴油为燃料的机动车排放是吕梁市主要的碳排放源。冬季EC1含量高于其他季节表明一次燃烧源排放如燃煤等对冬季碳质气溶胶的贡献较大。春季较高的OC3和OC4百分含量表明春季扬尘贡献略高于其他季节,而夏季相对较高的OC2百分含量说明该季节受SOC影响较大。
  对吕梁市重污染日的后向轨迹模拟分析表明,秋季重污染日因气团下沉使近地层产生一定程度的稳定层结,造成污染物的累积。冬季气团移动速度慢,大气主要受局部污染源如燃煤等因素的影响,同时远距离输送的污染物在近地层的瘀滞也会有一定影响,使得冬季大气污染程度加重。春季重污染日气团经内蒙古自治区中部快速到达山西,可能与突发性输入型沙尘天气有关。夏季受海洋季风控制,来自东南方向的气团较为清洁,同时气流湿度大,有利于SOC形成。
  对八个碳组分数据进行的PCA分析提取出2个因子,累计贡献率达到90.7%,因子1(F1)和因子2(F2)对总方差的贡献率分别为75.5%和15.2%,其中F1解释了吕梁市PM2.5中碳质气溶胶的大部分来源,主要包括燃煤、机动车排放及SOC,F2中OC4的高载荷值代表了扬尘源。综合分析,吕梁市大气PM2.5中碳质气溶胶的主要来源为燃煤、柴油和汽油车尾气,此外城市扬尘和SOC对该地区PM2.5中的碳质气溶胶的污染水平也有一定贡献。
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