【摘 要】
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目前,日益增长的应用需求对储氢合金电化学容量、循环稳定性以及高倍率放电性能提出了更高的要求,迫切需要开发新型储氢合金电极材料。为了缩短合金开发周期,本文首先借助热力学相图建立了RE-Mg-Ni（RE=Nd,Y,Ce）体系的电化学容量图,并根据最大放电容量确定以La-Y-Ni体系作为研究对象。为解决该体系合金的氢致非晶化问题,探究了Mg、Mn分别替代和共同替代对La-Y-Ni体系ABn型合金物相及电
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目前,日益增长的应用需求对储氢合金电化学容量、循环稳定性以及高倍率放电性能提出了更高的要求,迫切需要开发新型储氢合金电极材料。为了缩短合金开发周期,本文首先借助热力学相图建立了RE-Mg-Ni（RE=Nd,Y,Ce）体系的电化学容量图,并根据最大放电容量确定以La-Y-Ni体系作为研究对象。为解决该体系合金的氢致非晶化问题,探究了Mg、Mn分别替代和共同替代对La-Y-Ni体系ABn型合金物相及电化学性能的影响机理。论文主要研究内容及结论如下:以RE-Mg-Ni（RE=Nd,Y,Ce）三元体系为研究对象,通过实验测定了不同成分合金的放电容量,利用矩阵运算的方法计算了对应体系的电化学容量图,建立起“成分-物相-电化学容量”之间的关系,并用于指导储氢合金设计。根据电化学容量图可知,富镁角区域中长周期堆垛结构相及其他富镁相的电化学容量较低,不适宜用于电极材料。而在富镍侧具有一定量的Mg固溶度的AB2型合金最大放电容量较高,如（Nd,Mg）Ni2合金（271.1 m Ah/g）、（Y,Mg）Ni2合金（192.8 m Ah/g）。但不具有Mg固溶度的Ce Ni2合金的电化学容量较低（127.0 m Ah/g）。根据Y-Mg-Ni三元相图以及La Y2Ni9合金的氢致非晶行为机理,采用Mg替代Y来抑制La Y2Ni9合金的氢致非晶行为。结果表明,Mg替代Y使得合金的非晶形成判据PHS由-215.760升高至-176.943,有效抑制了La Y2Ni9相的氢致非晶行为,最终合金的最大放电容量提升了37.1%,同时形成了AB3和A2B7型物相共存组织,显著提升了合金电极的高倍率放电性能。当Mg替代量x=0.75时,合金电极的HRD1500值可达70.8%。基于La-Y-Ni三元相图设计了AB3和A2B7型物相共存的La5.42Y18.50Ni76.08合金,然后探究Mn取代Ni对合金氢致非晶行为及电化学性能的影响机理。结果表明,Mn替代Ni同样可以有效抑制合金中La Y2Ni9相的氢致非晶行为,使得合金电极的最大放电容量提升了37.9%,同时还提升了合金电极的循环稳定性。研究了Mg、Mn共同替代的La Y1.25Mg0.75Ni9-xMnx（x=0,0.5,0.7）及La0.71Y2.16-xMgxNi8.3Mn0.7（x=0,0.75,1.00）系列合金的电化学性能。研究表明,Mn含量的增加导致合金中各相的晶胞体积以及C15b型物相的相丰度变大,进而合金电极的放电容量先升高后降低。x=0.5时合金电极具有最大放电容量,为346.4 m Ah/g;但是,Mn含量增加显著降低合金电极的氢扩散系数,使得合金电极的HRD1500值由68.8%（x=0）降低至36.6%（x=0.7）。而Mg含量的增加对合金电极的影响与Mn恰好相反。随着Mg含量增加,合金电极的最大放电容量降低了约60.8%;但HRD900值却随之增大,由7.7%提升至82.3%。
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