近年来,随着中国城市化的快速发展,霾污染等空气质量问题在越来越多的城市中出现,以厦门为代表的城市空气质量优良的城市在冬季也会出现轻度霾污染的现象。新粒子生成事件已成为大气颗粒物的重要来源之一,对城市大气中颗粒物的粒径分布和新粒子演变过程进行研究,可进一步完善对颗粒物环境和气候效应影响机制的认识,为国家大气环境基准优控污染物的确定提供科学依据。目前,国内对于轻污染天气下的大气细颗粒物粒径分布的变化特征及新粒子生成事件的影响因素研究相对较少,从而限制到大气污染防治工作的进一步深入。为此,本文在新粒子生成参数计算及其他分析方法研究的基础上,主要基于2019冬季厦门中国科学院城市环境研究所大气环境观测超级站和2020年夏季合肥中国科学院安徽光学精密机械研究所综合楼的外场观测实验结果,深入分析了轻污染天气条件下大气细颗粒物粒径分布特征、新粒子生成事件及其演变规律。(1)系统性总结了大气颗粒物粒径分布和新粒子生成机制以及典型地区观测实验结果,给出了新粒子生成速率Jdp(Formation rate)和粒径增长速率GR(Growthrate)等新粒子生成过程中的重要参数计算表达式。针对sub-3 nm颗粒物数浓度在小粒径范围内增加迅速的特点,提出了一种适用于1～3 nm颗粒物的高GR的计算方法。提出了一种基于Kernel方程和插值法结合PSM饱和流速率-粒径-检测效率校正曲线提高PSM在sub-3 nm范围内分辨率的方法。(2)设计并开展了合肥夏季和厦门冬季大气颗粒物外场观测实验,结合PSM和SMPS粒径谱仪、气象参数测量仪器和主要大气污染物监测设备在城环所超级站对大气颗粒物粒径分布和新粒子生成事件进行了综合观测。观测期间,合肥市大气颗粒物(7～300nm)总数浓度均值为(37.8±0.2)×104cm-3,其中,核模态颗粒物占比约为23%,爱根核模态颗粒物占比约为57%,积聚模态颗粒物占比约为20%。厦门市大气细颗粒物总数浓度均值为(46.9±0.2)× 104cm-3,其中核模态、爱根核模态、积聚模态颗粒物占比分别为33%、49%和18%。厦门观测期间,在轻污染(PM25日均值≥35 μg·cm-3)背景下,总颗粒物数浓度为(42.9±0.2)× 104 cm-3,其中核模态、爱根核模态、积聚模态颗粒物占比分别为26%、51%和23%,粒径分布显示出核模态和爱根核模态的双峰。在清洁(PM25日均值<35 μg·cm-3)背景下,总颗粒物数浓度为(54.0±0.2)× 104 cm-3,相较于高浓度背景下浓度增加26%,核模态颗粒物占比38%,浓度增加15%;爱根核模态占比48%,浓度减少25%;积聚模态颗粒物占比15%,浓度减少50%,粒径分布为核模态颗粒物的单峰。结合气象参数对观测地细颗粒物来源进行分析,结果表明,在观测期间,局地排放对合肥细颗粒物具有重要贡献,新粒子生成和局地排放对厦门细颗粒物具有重要贡献。(3)分析了厦门冬季典型新粒子生成事件的演变特征。将不同浓度颗粒物背景下的新粒子生成和增长特征进行分析比较,观测期间新粒子生成事件的总发生频率为21%,在高浓度颗粒物(PM2.5日均值≥35μg·cm-3)背景下,新粒子发生频次为5%,凝结汇平均为1.02×10-2·s-1,新粒子生成速率均值为为17.22 cm-3·s-1,粒径平均增长速率为4.44nm·h-1。低浓度颗粒物(PM2.5日均值<35μg·cm-3)背景下的新粒子发生频次分别为16%,是高浓度背景下的3倍;凝结汇平均为0.72× 10-2·s-1,相比减少31%;新粒子生成速率均值为为29.04 cm-3·s-1,相比增长68%;粒径平均增长速率为5.40 nm·h-1,相比增加22%。观测结果表明清洁天气更有利于新粒子的形成和增长。不同背景颗粒物浓度下,环境湿度对于新粒子生成的速率影响有所不同。在轻污染天气下,新粒子生成速率随着湿度上升而增加。在清洁天气下,湿度和新粒子生成速率的变化却相反。在新粒子生成初始阶段(1～25 nm),随着粒径增加,新粒子生成速率降低,粒径增长速率增加。结合气象参数和常规污染气体对新粒子生成事件中各模态颗粒物数浓度的变化进行分析。两种天气下,核模态颗粒物数浓度与湿度的相关系数均为负值。轻污染天气下,爱根核模态和积聚模态颗粒物数浓度与湿度的平均相关系数分别为0.17和0.57。清洁天气下,爱根核模态和积聚模态颗粒物数浓度与湿度的平均相关系数分别为-0.48和0.02。轻污染天气下,湿度对于新粒子粒径增长的促进作用更明显。在轻污染天气下的新粒子生成中,SO2浓度与三种颗粒物数浓度变化呈现明显相关性,主导此次新粒子生成的气态前体物很可能是硫酸。清洁天气下的新粒子生成事件中,核模态颗粒物和积聚模态颗粒物数浓度增值约为轻污染天气下的2倍,同期SO2浓度无明显变化,此次新粒子生成与轻污染天气下成核机制不同。