【摘 要】
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为了满足日益严苛的汽车尾气排放标准,新的国VI汽油标准要求进一步减少汽油中烯烃、苯以及芳烃等高辛烷值组分的含量。为了弥补汽油辛烷值的降低,通过正构烷烃加氢异构化反应以生产高含量的异构烷烃汽油是目前解决这一问题的主要方法。加氢异构化反应用的是具有加氢脱氢功能和异构化功能的双功能催化剂,其核心是催化材料的开发。MOR由于其独特的孔道结构、可调变的酸性质以及具有良好的异构化功能已成为加氢异构化反应催化剂
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为了满足日益严苛的汽车尾气排放标准,新的国VI汽油标准要求进一步减少汽油中烯烃、苯以及芳烃等高辛烷值组分的含量。为了弥补汽油辛烷值的降低,通过正构烷烃加氢异构化反应以生产高含量的异构烷烃汽油是目前解决这一问题的主要方法。加氢异构化反应用的是具有加氢脱氢功能和异构化功能的双功能催化剂,其核心是催化材料的开发。MOR由于其独特的孔道结构、可调变的酸性质以及具有良好的异构化功能已成为加氢异构化反应催化剂的优良酸性载体。但微孔MOR由于扩散困难,酸性太强容易裂化反应等缺点限制了其应用。同时,研究双功能催化剂中金属活性位与酸性载体的协同作用也是至关重要,尤其是金属活性位与酸性活性位的间距调变等相关研究有待进一步深入研究。本文以商业MOR为原料,首先碱处理脱硅来制备多级孔MOR以提高其扩散性能,系统考察了温度、时间、浓度以及液固比等因素对分子筛孔道结构的影响。其次,以碱处理所得多级孔MOR样品进行了反应工艺条件的考察,得到了最优化的工艺参数。然后,在此基础上进行酸处理脱铝进一步调变分子筛的孔结构和酸性质,使其得到最适宜异构化反应的酸性。最后,通过制造多级孔MOR为核、有序介孔MCM-41为壳的新型多级孔MOR@MCM-41核壳结构复合分子筛载体,负载金属镍来调控金属位与酸性位之间的间距以研究金属位与酸性位间距对正己烷加氢异构化反应性能的影响。结果显示:（1）与商业微孔MOR相比,通过碱处理之后可以得到富含介孔的多级孔MOR,其正己烷的转化率、异构产率均有所提高,其中提高的主要为双支链异构产物;（2）反应工艺条件对反应性能的影响非常大,其最适宜的条件为5wt.%的镍负载量、275℃的反应温度、3.6h-1的正己烷空速以及35sccm的氢气流速;（3）经过适宜条件的酸处理MOR可以得到介孔含量更丰富,连通性更好的多级孔MOR,并且由于其强酸位点的减少,其副反应减少,但是异构产率基本不变,从而提高了其选择性;（4）与常规MOR相比,核壳结构多级孔MOR@MCM-41复合分子筛载体的异构产率以及选择性均大幅提高,说明适当的金属位与酸性位间距有利于提高加氢异构化反应性能。
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