华北地区夏季大气细颗粒物PM2.5中多环芳烃(PAHs)的污染特征及来源解析

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为了解华北地区夏季大气细颗粒物PM25中多环芳烃(PAHs)的污染特征,于2013年6月在山东禹城、河北香河地区利用武汉天虹公司的智能中流量PM2.5采样器采集了大气PM2.5样品,使用气相色谱质谱联用仪(GC/MS)分析了样品中的16种优控PAHs。研究了华北地区夏季生物质燃烧、重污染、轻污染等不同天气条件下大气PM25中PAHs的浓度水平、组成分布、来源和毒性特征,主要结论如下:(1)华北地区2013年夏季大气PM2.5中PAHs的平均浓度为32.36 ng/m3。禹城生物质燃烧、重污染、轻污染和香河生物质燃烧天气条件下大气PM2.5中PAHs的平均浓度分别32.55 ng/m3,36.21 ng/m3,25.86 ng/m3和34.81 ng/m3。禹城重污染的条件下大气PM2.5中PAHs浓度最高,其次为香河和禹城生物质燃烧,轻污染条件最低。(2)华北地区夏季各种天气条件下大气PM25中高分子PAHs所占的比例最高(45.28%-67.08%)。燃烧类PAHs占到PAHs总量的67.41%-77.17%,表明华北地区大气PM2.5中PAHs的主要污染源为燃烧源。大气PM2.5中致癌类PAHs占到PAHs总量的42.93%-63.81%,说明大气PM2.5中PAHs的致癌情况要引起足够关注。BkF在各种天气条件下都是最重要的PAHs。在禹城生物质燃烧、重污染、轻污染和香河生物质燃烧条件下BkF所占总PAHs的比例分别为10.77%、14.21%、13.07%和17.12%。在禹城生物质燃烧、重污染和轻污染天气条件下,Flu (9.01%-9.76%)、Flt (7.33%-11.59%)、InP (8.44%-10.63%)和BgP(8.21%-9.46%)是主要的PAHs。(3)禹城重污染、轻污染和香河生物质燃烧条件下大气PM25中PAHs的昼夜浓度没有明显差异。但是禹城生物质燃烧期间大气PM25中总PAHs的浓度夜间值(36.63 ng/m3)明显高于白天值(28.47 ng/m3),这与白天不稳定的大气状态能够促进污染物的扩散以及夜间远距离传输的生物质燃烧的影响有关。气象因素对大气PM2.5中PAHs的浓度影响的研究表明风速与PAHs的浓度呈明显负相关关系。(4)主成分分析结果表明机动车尾气排放、生物质燃烧和煤燃烧是华北地区大气PM2.5中PAHs主要来源。利用比值法和后退气流轨迹模式具体地判断了不同天气条件下PAHs的来源。禹城生物质燃烧期间大气PM2.5中PAHs的来源是以生物质和煤燃烧为主,并伴有少量液态化石燃料燃烧的混合污染源,生物质燃烧源主要受到山东省、河北省和江苏省这些秸秆燃烧密集地区的影响。禹城重污染条件下大气PM2.5中PAHs的来源表现为液态化石燃料燃烧、煤燃烧和生物质燃烧的混合型污染源,京津冀地区和渤海湾地区的工业排放源对其有明显影响。禹城轻污染条件下大气PM25中PAHs的来源也表现为液态化石燃料燃烧和煤、生物质燃烧的混合型污染源,但是来自海洋上空的气团稀释了大气PM25中PAHs浓度,所以其浓度最低。香河生物质燃烧期间大气PM2.5中PAHs同样受到山东省和江苏省秸秆燃烧的远距离传输影响,但是其受京津冀地区工业污染的影响明显。(5)华北地区各种天气条件下大气PM2.5中PAHs的毒性当量平均浓度为5.54ng/m3。香河生物质燃烧期间大气PM2.5中PAHs的毒性当量浓度(7.24 ng/m3)最高,是禹城生物质燃烧(4.54 ng/m3)期间的1.6倍。禹城重污染天气条件下大气PM2.5中PAHs的毒性当量浓度(6.16 ng/m3)最高,是轻污染(4.21 ng/m3)条件下的1.5倍,说明在重污染天气下大气PM2.5中PAHs对人体的危害更大。在四种情况下5-6环PAHs的毒性当量浓度占总数的95%以上,表明大气PM2.5中高分子的PAHs对总PAHs毒性当量浓度的贡献率最大。禹城生物质燃烧、香河生物质燃烧、禹城重污染和禹城轻污染四种条件下致癌风险的平均水平分别为1.68×10-、2.68×10-6、2.28×10-6和1.55×10-6,都存在潜在的致癌风险,而且致癌风险随年龄增长显著升高。
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