高铁酸钾联合硫代硫酸钠氧化降解氯霉素的影响因素及其机理研究

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氯霉素是一种结构稳定的抗生素,在水体中能够长期存在,对人体和生态环境造成潜在的危害。目前氯霉素的处理方法主要有活化过硫酸盐、光催化、物理吸附等,但是这些方法有二次污染、不适于大范围应用和成本较高等缺点。高铁酸钾是一种新型的绿色水处理氧化剂,能够有效氧化降解多种有机污染物且不会造成二次污染。近年来,关于高铁酸钾联合还原剂能够显著提高降解效率的研究逐渐受到人们的重视。本文重点探究高铁酸钾联合硫代硫酸钠氧化降解氯霉素的影响因素和降解机理。实验分别探究高铁酸钾剂量、硫代硫酸钠剂量和溶液p H值对氯霉素降解效率的影响。结果证明随着高铁酸钾剂量的增加,氯霉素的降解效率显著增加,当高铁酸钾量增加到一定量时,氯霉素的降解效率增加不再明显。氯霉素在中性条件下取得较高的去除效率,当氯霉素浓度为10 mg/L,高铁酸钾与氯霉素的摩尔比为40:1时,在420分钟内氯霉素的降解效率为51%。在高铁酸钾与硫代硫酸钠联合体系中,探究硫代硫酸钠与高铁酸钾摩尔比对氯霉素降解效率的影响,当硫代硫酸钠与高铁酸钾摩尔比例为1:8时,在120分钟内氯霉素的降解效率为69%。探究溶液p H值、四种阴离子(Cl-、HCO3-、NO3-和PO43-)和腐殖酸浓度对氯霉素降解效率的影响,结果证明在中性条件下氯霉素的去除效率较高,Cl-和NO3-对去除氯霉素的抑制作用较小;HCO3-和腐殖酸起双重作用,在初始阶段促进氯霉素的去除,在后期随着浓度的升高抑制作用逐渐明显;PO43-能促进高铁酸钾的分解,对氯霉素的降解起明显的抑制作用。高铁酸钾与硫代硫酸钠复合体系在较低的氯霉素浓度条件下能获得较高的去除率,当氯霉素浓度为1 mg/L时,在120分钟内去除率为86%。单独加入硫代硫酸钠时氯霉素的去除效率为零。X射线衍射技术表征证明反应生成的沉淀产物为2线水铁矿。淬灭实验和电子自旋共振实验证明在高铁酸钾与硫代硫酸钠复合体系降解氯霉素过程中硫酸根自由基和羟基自由基均参与反应,硫酸根自由基起主要作用,且有Fe(IV)/Fe(V)离子参与反应。通过高效液相色谱质谱联用仪检测到8种中间产物,根据产物的结构和性质,推测出3条氯霉素降解路径。该复合体系在实际水体应用中氯霉素降解效果不理想,受水体背景值的影响较大。
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