【摘 要】
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科技和医疗水平的发展,给人类带来了很多益处,但是也带来了很多人造环境污染物,且其中大部分环境污染物是大自然难以自行降解的。这些污染物会随着食物链和食物网传播进入人体。抗生素是相对常见的环境污染物,主要是用于治疗人类和动物的疾病,可导致细菌产生抗药性从而威胁人类的健康。因此,探索新技术用以处理水体中抗生素污染尤为重要。近年来,光催化技术作为一种利用太阳能产生强氧化性物质的技术得到了科研人员的热切关注
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科技和医疗水平的发展,给人类带来了很多益处,但是也带来了很多人造环境污染物,且其中大部分环境污染物是大自然难以自行降解的。这些污染物会随着食物链和食物网传播进入人体。抗生素是相对常见的环境污染物,主要是用于治疗人类和动物的疾病,可导致细菌产生抗药性从而威胁人类的健康。因此,探索新技术用以处理水体中抗生素污染尤为重要。近年来,光催化技术作为一种利用太阳能产生强氧化性物质的技术得到了科研人员的热切关注。光催化技术相比于其它技术有显著的优点,例如高效、绿色、节能和环保等。在大量光催化剂中,羟基锡酸锌（Zn Sn（OH）6）由于具有低价、无毒、表面富含羟基和对持久性有机物具有高的转化率和矿化率等优点而备受关注。但是,较宽的带隙（约为4.0 e V）极大地限制了它的实际应用。本研究采用了表面化学修饰和形态调控的方法来改进其光催化效率。并且,用盐酸土霉素（OTC）作为抗生素的代表来探究复合材料对于水环境中抗生素的降解性能和机理。主要工作如下:（1）通过一种简单的室温化学反应法制备了AgI/Zn Sn（OH）6中空立方体纳米复合材料（AgI/ZSH）。通过X射线衍射仪（XRD）证实复合物中存在AgI和ZSH,并且随着AgI负载比例增加,AgI的峰变得更为明显。X射线光电子能谱（XPS）不但证实了复合物中存在AgI和ZSH,且说明了复合物中不存在单质Ag。扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）显示ZSH是200 nm到1000 nm不等的中空立方体,壁厚约为200 nm,而AgI则附着在ZSH的表面。通过理论计算表明相比于单体AgI和ZSH,AgI/ZSH具有更窄的带隙,更多的光生载流子以及更强光吸收能力和电荷转移能力。为了评估AgI/ZSH的光催化活性,对比了单体和不同负载比例的复合物在可见光下对水溶液中OTC的降解效率。最佳样品AgI（5 wt%）/ZSH降解效率为96.57%,与AgI和Zn Sn（OH）6相比,降解效率分别提高了26.31%和93.36%。此外,同样负载5 wt%的AgI的实心ZSH降解效果比AgI（5 wt%）/ZSH降低了9.85%,这意味中空结构可以提高光催化活性。（2）详细讨论了初始OTC浓度（梯度为10,20,30和40 mg/L）,p H（梯度为3,5,7,9和11）,阴离子(包括SO42-,Cl-和CO32-)和不同水源（去离子水,自来水,河水和桃子湖水）对AgI/ZSH降解OTC效果的影响。结果表明:随着OTC浓度增加,AgI/ZSH的降解效果下降;酸性会抑制AgI/ZSH对OTC的降解,而碱性增强会增加AgI/ZSH对OTC的降解;SO42-会抑制AgI/ZSH的光催化效果,CO32-会增强AgI/ZSH的光催化效果,Cl-有轻微的抑制作用;在各种不同水源下AgI/ZSH都展现了良好的降解效果。另外,通过四次循环实验,AgI/ZSH对于OTC的降解效果只下降了12.81%,这证实了AgI/ZSH具有良好的稳定性和可重复利用性。（3）通过紫外可见漫反射光谱（UV–vis DRS）,光致发光光谱（PL）,光电流和电化学阻抗谱（EIS）来探讨AgI/ZSH的光吸收能力和电荷分离情况。UV–vis DRS结果显示最佳样品AgI（5 wt%）/ZSH的吸收峰红移到了460 nm左右,具有优异的可见光吸收能力;相比于单体,AgI（5 wt%）/ZSH具有最低的PL强度,最强的光电流和最小的电弧半径,这表明AgI（5 wt%）/ZSH的电荷分离效果最佳。吸收电子自旋共振（ESR）和自由基捕获实验证实了·O2-和h+是主要的活性物质。通过液相色谱-串联质谱（LC/MS-MS）获得了OTC可能的三条降解路径。综上所述,AgI/ZSH复合物对于水中OTC的降解展现了良好的光催化活性。本研究不但为室温下制备中空结构光催化剂起到了借鉴作用,也为OTC高效的去除提供了新方法。
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