锂离子电池是一种高效的电化学储能器件,在手机、笔记本电脑、数码相机等便携式电子设备中已获得了广泛应用。近年来,飞速发展的各类电动汽车以及智能电网等领域赋予了锂离子电池更加广阔的应用前景,对锂离子电池的性能也提出了越来越高的要求。因此,需要开发具有更高能量密度、更高功率密度、更高安全性和更长循环寿命的新一代锂离子电池。锂离子电池性能的提升离不开对其正极、负极、隔膜和电解液四个主要部分的持续改进。硅具有极高的理论容量(3579 mAh g^-1,接近商用石墨负极的十倍)、合适的工作电压、资源丰富、环境友好等优点,被视为很有希望的新一代锂离子电池负极材料。但是,硅在锂化过程中产生极大的体积膨胀,这带来了一系列的问题,严重影响了它的实际应用。将硅材料纳米化或者将硅与其它材料复合化可以有效地抑制硅的体积膨胀,改善其电化学性能。在本论文中,作者尝试利用硅纳米材料与碳基材料制备硅/碳复合材料,研究了这些复合材料在锂离子电池负极方面的应用。论文主要内容如下:1.镁热还原凹凸棒土制备的纳米硅材料在锂离子电池中的应用。设计了一种以资源丰富的天然黏土作为含硅前驱体,利用低成本的镁热还原制备多孔硅材料,然后用碳包覆方法制备硅/碳复合材料的技术路线。当将这种硅/碳复合材料用作锂离子电池负极时,其首次可逆容量超过1300 mAh g^-1,在200mA g^-1的电流密度下循环200次后其容量依然接近1000 mAh g^-1,显示出良好的循环稳定性。2.固定在纳米集流体上的碳包覆硅纳米粒子/石墨烯多层复合物作为锂离子电池负极。设计了一种三维网络状纳米集流体,并将非晶碳与石墨烯协同保护的硅纳米粒子固定在纳米集流体上,制备了硅/碳复合负极,获得了良好的循环性能和倍率性能。在2.0 A g^-1的高电流密度下,电极循环350次后其容量保持在800 mAh g^-1以上。在高达8.0 A g^-1的电流密度下,其可逆容量达到739 mAh g^-1,接近石墨理论容量的2倍。3.界面修饰的轻质泡沫碳集流体/硅电极用于高能量密度锂离子全电池。设计了一种轻质且廉价的三维碳质集流体,并利用金属钛层修饰碳集流体与硅活性层之间的接触界面,获得了循环性能优异的无粘结剂和导电添加剂电极。在2.0 A g^-1的电流密度下循环1000次后,电极的容量依然接近1300 mAh g^-1,平均每个循环的容量衰减速率低至0.009%。在高达8.0 A g^-1的电流密度下,其可逆容量超过1000 mAh g^-1。将这种硅负极与钴酸锂正极组装成全电池,稳定循环超过200次,相应的能量密度达到479.5 Wh kg^-1,是石墨/钴酸锂电池体系的1.43倍。