层状KCa2Nb3O10光催化剂的掺杂改性及性能研究

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环境污染和能源问题制约了人类的可持续发展。半导体光催化技术能直接利用太阳能降解有机污染物或者分解水获得氢能,有望成为解决环境和能源问题的有效途径。半导体光催化技术的核心是获得高活性的可见光响应的半导体光催化材料。随着半导体光催化剂的不断深入研究,有关层状结构的铌钙酸盐光降解的催化活性也引起了人们的广泛关注。层状结构的铌钙酸盐化合物由于其独特的层状结构和柱撑改性特性,被发现具有较高的催化活性,已成为目前光催化研究领域比较活跃的方向之一。本文分别通过高温固相法和聚合络合法合成KCa2Nb3O10,通过各种性能的比较选择固相法作为基体HCa2Nb3O10的合成方法。采用高温固相法合成了离子掺杂的层状结构化合物KCa2Nb3-xMxO10(M=La, Cr;x=00.1),并通过离子交换反应获得对应的质子产物HCa2Nb3-xMxO10(M=La, Cr),再通过四丁基氢氧化铵进行插层改性,得到剥离后的HCa2Nb3-xMxO10/TBA。采用热重分析、X射线衍射、紫外可见漫反射光谱、扫描电镜等测试方法对所得样品进行表征。实验结果表明,少量金属元素的掺杂后材料仍保持KCa2Nb3O10晶体结构,但是会导致铌钙酸能隙的变化:未掺杂的铌钙酸钾在可见光区域几乎没有吸收,而不同金属元素掺杂的铌钙酸系列在可见光区域出现了一定程度的吸收;插层反应使得样品的层间距扩大,晶粒细化,比表面积增大。在氙灯的照射下,通过甲基橙降解实验表征光催化活性。结果表明,铬和镧掺杂的铌钙酸系列均表现出了降解活性,且当掺杂浓度适当时,各掺杂系列样品的光催化性能与未掺杂样品相比均有不同程度的提高,当Cr的掺杂量为x=0.025,La的掺杂量为x=0.075时,光催化降解效率最高。可见采用铬镧等金属元素掺杂是一条制备高催化活性的光催化材料的可行途径。本实验采用正交实验研究了掺杂离子种类、掺杂位置、掺杂量对剥离后材料的光催化活性的影响,通过固相反应法合成了掺杂层状结构化合物KCa2-xNb3-yMx+yO10(M=Ta, Bi,Co, x+y=0.02,0.04,0.05,0.1,0.2),实验结果可知:掺杂元素的种类对催化剂活性影响最大;三种元素中Ta的掺杂对催化剂活性影响最大,其次为Bi离子,最差为Co,最佳掺杂量为x=0且y=0.05,掺杂位置对催化剂的影响分别是Nb>Ca>(Nb和Ca)。
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