基于导电聚合物功能化的Ni-Fe合金纳米阳极催化剂制备及应用研究

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论文针对直接肼燃料电池的阳极催化剂方面展开研究。先分别以两类代表性的导电聚合物(聚苯胺PANi和聚乙烯亚胺PEI)物理包裹片状硫化钼,然后通过直流电沉积的方法负载镍铁合金,制备了新型联氨燃料电池催化剂。红外测试(FT-IR)和光电子能谱测试(XPS)证明片状硫化钼被聚乙烯亚胺成功地修饰,镍铁前驱体中的Ni2+,Fe2+和PEI中氮原子的孤对电子发生协同作用,然后在负电位下Ni2+, Fe2+被原位还原成镍铁合金纳米颗粒。经过改变合金中的镍铁质量比的系列实验,得出Ni2+, Fe2+负载在PEI-MoS2上对联氨电催化氧化反应的催化性能良好。同样,NigoFe10负载在PANi-MoS2上对联氨的氧化有更好的催化效果。电镜(TEM)和X-射线衍射(XRD)测试结果表明,平均粒径为2.25nm的Ni85Fe15合金颗粒均匀的分散在PEI-MoS2片层上。由于PEI的加入,不仅提高了载体材料的稳定性,而且可以使合金颗粒均匀分散在载体上。最终,通过循环伏安电化学测试(CV)证明Ni85Fe15/PEI-MoS2对联氨有高效的催化氧化效果,在联氨燃料电池中达到了高的电流转化率。相比于Ni90Fe10/PANi-MoS2和Ni85Fe15/MoS2催化剂,Ni85Fe15/PEI-MoS2在联氨燃料电池的应用中有更广阔的前景。同时,就Nia5Fe15/PEI-MoS2对于联氨的氧化具有高催化性能的原因作了进一步的分析。鉴于聚乙烯亚胺在上述研究中表现的良好性能及氧化石墨烯可以被丰富的氨基部分还原成还原氧化石墨烯的特点,改用PEI修饰氧化石墨烯制备了PEI-rGO负载镍铁合金的催化剂,TEM测试表明镍铁合金颗粒可以相对均匀的分散在PEI-rGO10:1片层上,平均粒径在8nm左右。CV电化学测试证明Ni80Fe20负载在PEI-rGO10:1片层对联氨电催化氧化反应有最好的催化效果,在联氨燃料电池中电流转化效率提高,载体材料PEI-rGO10:1具有协同催化作用。在不改变其他实验条件的情况下,Ni8oFe20负载在PEI-rGO10:1载体上对联氨的催化效果是直接负载在GO上对联氨催化效果的2倍,Ni85Fe15合金催化剂具有良好的寿命和耐腐蚀性能,可以长期保存于空气中。
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