生物耦合电催化降解抗生素并控制抗性基因的过程及机理

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鉴于抗生素污染问题的严峻性和电催化氧化技术在处理抗生素废水方面的广泛应用,开发新型电极已成为具有潜力的发展方向。本研究制备了Mo2C/钢丝网复合材料(SS_Mo2C)作为电催化氧化系统的阳极,并以典型抗生素—四环素(Tetracycline,TC)为例,初步探究不同电压下其对抗生素的氧化去除特性。在此基础上,将该材料应用于生物电化学系统中,对比分析不同耦合方式对系统中TC去除的影响,解析其降解机理,并比较不同系统控制抗性基因的能力。本研究主要得到以下结论:采用浸渍法制备了以钢丝网为基体的碳化钼,对SS_Mo2C表面微观结构、化学成分和表面化学性质进行了表征,观察到负载后钢丝网片表面被Mo2C纳米管针状晶体所覆盖,检测到Mo、C含量分别为3.1 wt%和2.7 wt%,并且证明了Mo2+和Mo4+的存在。构建了SS_Mo2C复合阳极电催化系统,设置外加电压分别为0.3、0.6、0.9、1.2、1.5和2.5 V,反应4 h后各组反应器TC去除率均可以达到80%以上。外加电压低于1.2 V时反应过程较符合L-H模型(R~2>0.964),且反应速率随外加电压增大而增大。根据液质图谱,解析出三条TC降解的可能路径。将SS_Mo2C复合阳极置于微生物反应器内部和外部,分别构建了内耦合系统和外耦合系统。在内耦合系统中设置0.6、0.9和1.2 V三组电压,发现在1.2 V电压下TC去除率最高,可达到56.1%,但系统中微生物脱氢酶活性最低。外耦合系统在1.2 V电压下表现出比内耦合系统更优异的TC去除性能,平均去除率达到87.0%,根据液质图谱,解析了不同耦合系统中TC降解途径。对比COD浓度对外耦合系统TC去除效果的影响发现,当COD为100 mg/L时TC平均去除率最高,可达到97.5%,且系统反应速率更快,其中电催化过程的平均贡献率为93.4%。分析抗性基因及微生物群落结构发现,内耦合系统中tet A、tet O、tet Q、int I1、sul I的相对丰度均高于外耦合系统,说明适当的电刺激作用强化了细胞间抗性基因转移过程。在内耦合系统相对丰度最高的前35个属中,有9个属的相对丰度高于其他系统,有7个属丰度最低,说明低电压刺激会影响系统菌群结构。与其他系统相比,生物系统在降解高浓度TC过程中,Comamonas和Clostridium菌属具有较高的丰度,说明Comamonas和Clostridium菌属具有抗生素抗性和降解TC的功能。
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