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铊(Tl)是一种高毒的微量元素。我国拥有丰富的含铊矿产资源,却被过度地开发和利用,导致水体时常面临铊污染的威胁。由于长期缺乏对环境中铊污染有效监控,铊污染的研究和去除技术相比其他重金属而言要少很多。综合各种水体的除铊方法,高级氧化技术由于具有反应快、去除效果优异、处理方法简单等特征而受到广泛关注。过硫酸钠(Na2S2O8,persulfate,简称PS)是近年来发展起来的一种新型氧化剂,可以通过催化剂的活化产生具有强氧化能力的硫酸根自由基(SO4-·)和羟基自由基(·OH),将易溶于水的Tl(Ⅰ)氧化成Tl(Ⅲ),并在碱性条件下可以沉淀,从而有效地提高了除铊能力。活化PS的方式有很多,相对于物理加热活化方法所需大量的外界能量,利用过渡金属离子活化PS更有优势。其中直接添加或诱导产生二价铁离子(Fe2+)是最常用于活化过硫酸盐的方法之一。然而,Fe2+虽然可以提高活化效率,但是当Fe2+浓度过高时,反而会捕获自由基,进而降低活化效率。基于此,本研究利用催化剂——零价铁(Fe0)作为Fe2+产生源,可以在一定程度上避免上述问题。此外,生物炭表面的含氧基团也具有催化PS产生强自由基的作用,同时可以通过吸附作用共同去除水中铊污染物。本研究第二种方法是利用不同铁盐作为Fe2+产生源掺杂到生物炭表面,进一步活化PS。分别探究催化剂Fe0和生物炭负载铁协同PS非均相除铊的各种影响因素,以及阐明除铊机理。首先,利用催化剂Fe0作为铁源活化PS产生自由基,将Tl(Ⅰ)氧化成Tl(Ⅲ),通过沉淀去除水中铊。探究Tl初始浓度、催化剂和氧化剂的投加量、反应时间、反应初始和沉淀p H、离子强度、共存有机物等影响因素。研究结果表明,Fe0-PS体系能有效去除水中的Tl;初始Tl浓度为10 mg/L时,在PS投加量为6 m M,Fe0投加量为0.1 g/L,反应时间为30 min,沉淀p H为10的最优条件下,Tl的去除率达到99%以上。高浓度的腐殖酸(HA)、NO3-和Cl-会降低Tl的去除。结合扫描电子显微镜-X射线能谱仪(SEM-EDS),X射线光电子能谱(XPS),电子自旋共振光谱(ESR)等表征手段,分析表明Fe0-PS体系通过自由基(SO4-·和·OH)的氧化和铁的氢氧化物沉淀吸附共同除Tl。催化剂的重复利用实验表明Fe0具有较好的重复使用性。其次,将废弃生物质榕树气生根制备成生物炭(BC),在此基础上利用不同铁盐硝酸铁(Fe(NO3)3)和氯化铁(Fe Cl3)作为铁源,通过水热反应和烧焙制备成含铁源的生物炭Fe(NO3)3@BC和Fe Cl3@BC,研究Fe(NO3)3@BC和Fe Cl3@BC协同PS去除Tl的效能、界面机理以及重复利用性能。重点考察了反应初始与沉淀p H,反应温度,吸附剂和氧化剂投加量等因素对Tl去除效率的影响。结果发现,Fe Cl3@BC的除Tl效果在二者之中较好;在Tl初始浓度为10 mg/L,初始p H为10,沉淀p H为10,反应时间30min,氧化剂投加量6 m M时,Tl的去除率达到96.5%,但受HA和NO3-的影响较大。两个体系的吸附过程更符合拟一级动力学模型。Fe Cl3@BC除铊过程较符合Freundlich等温吸附模型,而Fe Cl3@BC更契合Langmuir等温吸附,说明Fe Cl3@BC的吸附更倾向于多层吸附。结合SEM-EDS、XPS、FTIR、ESR等表征分析,表明Fe(NO3)3@BC/Fe Cl3@BC-PS体系的除Tl机理为·OH、SO4-·氧化和生物炭吸附的协同作用。生物炭的重复再生实验表明,Fe(NO3)3@BC和Fe Cl3@BC有较好的再生能力,是一种颇有潜力的铊污染废水处理复合新材料。