城市表层土壤在黑碳(Black Carbon,BC)的环境过程中扮演者重要的“源汇”角色,随着城市化过程的不断推近,BC不断在表层土壤中富集,深刻影响着人体健康和全球碳循环过程,城市表层土壤安全问题亟待关注。目前国内外对表层土壤BC的关注,主要集中在BC母体,对BC组分焦炭(Char)和烟炱(Soot)在表层土壤中的赋存特征认识不够深入,不同BC组分对持久性有机污染物,尤其是多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)的归趋和转化影响不同,深入研究表层土壤中Char和Soot的赋存特征,及其与PAHs的相关性,有助于深入理解BC的环境行为。同时,定量揭示BC空间特征背后的驱动因子,有助于采取更加科学有效的方法对城市土壤进行管控,也为城市土壤治理提供理论依据。本研究按5 km5 km网格采集上海市表层土壤,样品高度覆盖上海不同点源、交通环线和不同功能区,旨在从点、线、面的不同空间尺寸,加强对BC含量及空间特征的研究。基于GIS地统计分析,结合空间热点探测模型,探究表层土壤中BC的空间集聚程度。利用Spearman相关性系数,分析PAHs和BC、Char和Soot含量之间的相关性,解释BC对PAHs的吸附行为。基于此,利用PAHs特征比值法对BC进行来源解析。引入地理探测器模型(Geographical Detector),定量揭示上海市表层土壤BC空间特征的驱动因子及解释力差异,探讨了不同驱动因子交互作用上海市表层土壤BC空间分异的影响,以期为上海市土壤质量安全提供科学治理措施。本研究取得的创新性成果和现实意义如下:(1)上海市表层土壤样品中BC含量变化范围为0.26~41.06 mg/g,均值为4.47 mg/g。Char的含量范围为0.01~39.67 mg/g,均值为2.64 mg/g,占BC平均含量的58.93%。Soot的含量范围为0.01~13.74 mg/g,平均含量2.42 mg/g。美国环保署优控的16种PAHs含量范围72.01~4765.56 ng/g,平均含量为589.22ng/g。与国内外研究成果相比,上海市表层土壤BC和PAHs处于中等污染水平。(2)BC含量在上海四环交通道路,以南北分异为主,呈现从郊环向内环递增趋势。在不同功能区,BC含量的总体变化特征是:交通道路>工业区>商业区>居住区>文教区>农业区>公园绿地。BC含量在各区县呈现北高南低的分布特征,最高的地区宝山区,然后是中心城区、嘉定区、闵行区、浦东新区和宝山区。PAHs从不同环数组成来看,高浓度PAHs主要集中在5环和6环,含量分别为1297.74ng/g和1297.74 ng/g,占PAHs总含量的84.68%。从PAHs单体组分来看,BaA和Chr含量最高分别为95.32 ng/g和96.85 ng/g。从不同交通环线道路来看,上海市表层土壤PAHs空间特征表现为:中环>外环>郊环>内环>郊环外,PAHs含量的空间变化大致呈现出从中环向郊环递减,与BC含量的空间特征呈现出相同的变化趋势。(3)基于GIS的BC空间热点探析表明,BC全局空间自相关(Moran I)指数为0.43,BC在不同格网区域呈显著正相关,表明上海BC污染呈现集中连片的态势,高低值南北空间分异特征明显,区域之间的相互影响现象明显。研究区域共存在5个BC热点聚集区,其中3个为高值聚集区:上海西北面、中心城区和崇明南部,聚集区呈椭圆形,污染地区集中连片,影响面积巨大,造成严重的污染,总体南北方向分布。2个为低值区:上海西南部、崇明东部和上海东部。上海西南部低值呈近圆形分布,方向上的相关性不明显。(4)利用Spearman相关性系数分析表明,研究区域BC与HMW PAHs相关性最显著(r=0.253,p<0.05),Soot与LMW PAHs和MMW PAHs呈正相关性最显著(p<0.05),相关性r分别为0.249和0.221,而Char与HMW PAHs的相关性(r=0.201,p<0.05)更显著。PAHs与BC和TOC较好的相关性,表明上海市表层土壤中BC和TOC对PAHs富集和空间分布起到重要作用。(5)基于PAHs特征标志物比值法和BC/OC、Char/Soot比值对BC进行来源解析,结果表明,研究区域土壤BC/OC比值为0.84,指示BC是化石燃料燃烧源。Char/Soot比值结果为2.07,指示BC主要源是煤炭燃烧排放。PAHs特征标志物比值法,结果显示:Flu/(Flu+Pyr)比值范围为0.32~0.60,均值为0.55;Inp/(Inp+BghiP)比值范围为0.17~0.59,均值是0.56,表明上海市表层土壤BC来源主要是生物质/煤炭燃烧源和石油不完全燃烧的混合源。(6)采用地理探测对BC空间特征驱动因子进行探测,因子探测器结果显示人口密度q值最大为0.936,是BC空间异质性的主导因子,人为因子解释力最大,土地利用类型在解释BC空间异质性方面具有相对重要的地位,而气象因子对BC空间异质性的解释力最弱。交互探测器探测结果显示,各驱动因子之间主要表现出非线性增强、双因子增强和单因子非线性减弱三种交互作用关系,任意因子叠加可增强或减弱单因子对BC空间分异特征的解释力。综上所述,本论文较好完善了对上海市表层土壤BC及组分Char和Soot的研究,延深性地探究了Char和Soot对PAHs的吸附行为,同时,定量揭示了BC空间异质性的驱动因子及解释力差异,指出上海表层土壤BC污染治理,应注重改善能源结构和控制重点区域车辆污染物排放,及时关注气象条件和社会经济等驱动因子的变化,从多指标的监控增强对土壤安全进行管理。