基于跷跷板形两亲分子组装体形貌的研究

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超分子化学是一个涉及到物理,化学、生物等多领域的高度跨学科的研究领域。在聚集结构中,分子利用各种弱的非共价相互作用结合一起。过去的几十年里,科学家们使用了多种方法构筑了一系列从一维到三维具有各种特定功能的超分子纳米结构。在众多纳米材料中,有机纳米管具有长径比大,内外表面易于化学修饰,结构内部中空等特点。因此成为了众多纳米材料研究中的热点领域。超分子自组装是制备有机纳米管的重要方法之一。在此之前,研究者们虽然已经对纳米管进行了大量的研究,但这些研究大多是基于连续均质管壁结构的材料。本论文从研究管壁均匀开孔的纳米管出发,设计并合成了跷跷板状分子,利用其特殊的分子构型在极性溶剂中进行组装,获得独特的纳米管装结构,并在此基础上研究组装体的功能特性。本论文将对类特殊构型的分子组装行为进行详细阐述:第一部分工作:我们介绍了由跷跷板状油水两亲性分子在甲醇和水的混合溶液中形成管壁上均匀开孔的纳米管。我们着重研究了跷跷板分子的空间构型,以及在极性溶液中形成竹笛状纳米管的排列方式。我们首先设计并合成了新型两亲型芳香分子。这种两亲性分子芳香部分具有独特的近似于跷跷板状空间构型,可以在40%甲醇60%水的混合溶液中自组装形成管壁上均匀开孔纳米管。我们利用干态透射电镜及原子力显微镜对其进行形貌表征,发现在直径约为7纳米的管壁上每隔1.3纳米均匀分布有孔洞。结合分子尺寸,我们可以确定,该竹笛状组装体是由四个跷跷板状分子形成纳米环状结构沿轴向通过侧向相互作用形成的可溶单层超分子聚集体。相教于经典的有机纳米管,竹笛状纳米管具有更大的比表面积,更多的修饰位点。这为新型纳米管的设计开发提供新的思路。第二部分工作:我们向纳米管体系中加入作为客体分子的偶氮苯。由于疏水作用,反式偶氮苯可以很好的与跷跷板分子相互作用,进而共组装形成片状结构。我们利用干态透射电子显微镜和原子力显微镜对其形貌进行表征,证明厚度为7.2纳米片状结构。结合纯分子在相同溶剂条件下的组装形成纳米管的尺寸,可以得出该片层结构是由多条纳米管水平排列通过客体分子连接形成的。利用偶氮苯的光致异构的性质,我们可以调控共组装体的形貌。由于偶氮苯顺反异构体尺寸的差异,光照可以引起二维片层结构破坏,使得管状结构重新出现。在以往通过共价键链接偶氮官能团实现光调节的基础上,我们利用非共价作用力实现光照调控超分子共组装体形貌,简化了合成步骤,为设计光照调控超分子共组装体的设计提供了新思路。第三部分工作:在对跷跷板分子在极性溶剂中的自组装行为的研究的基础上,我们希望通过对跷跷板分子修饰上端基的方法,增强分子间作用力,改变分子在极性溶液中的排列方式,得到一种囊泡结构。未来的工作中,我们期望利用这一囊泡结构进行药物捕捉运输和释放。
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