【摘 要】
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近年来,钙钛矿材料的优异光电性能使其成为光伏和光电子领域研究的热点,基于有机-无机杂化钙钛矿材料太阳能电池的迅速发展,能量转换效率(Power Conversion Efficiency简称PCE)已达到23.7%。用无机Cs+阳离子取代有机基团,形成了全无机卤化铯铅钙钛矿(CsPbX3,X=ClxBryI1-x-y,0≤x,y≤1),基于CsPbX3钙钛矿纳米晶(Nanocrystals简称NC
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近年来,钙钛矿材料的优异光电性能使其成为光伏和光电子领域研究的热点,基于有机-无机杂化钙钛矿材料太阳能电池的迅速发展,能量转换效率(Power Conversion Efficiency简称PCE)已达到23.7%。用无机Cs+阳离子取代有机基团,形成了全无机卤化铯铅钙钛矿(CsPbX3,X=ClxBryI1-x-y,0≤x,y≤1),基于CsPbX3钙钛矿纳米晶(Nanocrystals简称NCs)的发光二极管器件(LED)外部量子效率最高可达20%。但是,这些钙钛矿材料本身的不稳定性,特别是对湿热的不稳定性,给光学器件的设计和应用带来极大的困扰,限制了其更广泛的应用。为了提高CsPbX3 NCs的稳定性并且使其应用于发光器件,通常考虑用聚合物包裹CsPbX3 NCs,但是目前关于聚合物包裹如何影响CsPbX3 NCs的发光以及电子跃迁,还缺乏深入的认识。本文通过将具有明亮发光且覆盖宽色域(410-700 nm)的CsPbX3 NCs纳入硫醇-烯(Off-Stoichiometry Thiol-Ene简称OSTE)中,通过比较OSTE封装前后吸收光谱、光致发光(Photoluminescence简称PL)、时间分辨光致发光(Time Resolved PL简称TRPL)来探究这一问题。本文发现CsPbX3 NCs在正己烷中的吸收带边与发射峰的位置相对应,而OSTE封装后不同CsPbX3 NCs的光学吸收带边与发光颜色无关。并且OSTE封装后PL峰带宽明显增大,而PL峰的位置明显蓝移。深入的光谱分析表明,OSTE封装后会削弱激子的介电屏蔽效应,激子结合能降低,光谱向短波移动。半高宽的非均匀增加则是由于CsPbX3 NCs和OSTE基底之间载偶极子-偶极子的相互作用的不同。因此,CsPbX3 NCs和OSTE之间存在能量的传递。封装后的CsPbX3 NCs-OSTE复合材料时间分辨的光谱(TRPL)中出现新的寿命参数进一步验证了该能量传递模型。本文系统研究了OSTE封装对CsPbX3发光行为的调控,并深入解释了OSTE包裹对电子跃迁的影响,这将有助于它们在未来光电器件的应用。
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