【摘 要】
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石墨烯材料的零带隙性质限制了它在半导体器件方面的发展,而过渡金属硫族化合物（TMDs）具有类似的二维层状结构,并且当TMDs由多层过渡到单层时,间接带隙转变为直接带隙,独特的性质使其在半导体领域有很高的研究价值。但是二元TMDs材料带隙有限,为了推进TMDs的应用,研究者们将目光投到了TMDs合金上,通过改变TMDs合金的组分调控材料的带隙,达到丰富TMDs材料带隙的目的。本文基于化学气相沉积法,
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石墨烯材料的零带隙性质限制了它在半导体器件方面的发展,而过渡金属硫族化合物（TMDs）具有类似的二维层状结构,并且当TMDs由多层过渡到单层时,间接带隙转变为直接带隙,独特的性质使其在半导体领域有很高的研究价值。但是二元TMDs材料带隙有限,为了推进TMDs的应用,研究者们将目光投到了TMDs合金上,通过改变TMDs合金的组分调控材料的带隙,达到丰富TMDs材料带隙的目的。本文基于化学气相沉积法,在NaCl以及H2辅助的情况下进行二维WSe2以及硒化钼钨(WxMo1-xSe2)的生长,探究了二维WSe2的生长条件并分析了它的生长机理。以此为基础,实现WXMo1-XSe2合金的制备,并通过改变前驱体比例的方式调控合金的组分。具体研究内容如下:（1）通过materials studio软件中的castep模块进行仿真计算,对二硒化钨的结构稳定性与基本电子性质进行了研究,计算得出二硒化钨单层的带隙为1.547 eV,双层带隙为1.513 eV,三层带隙为1.511 eV,体材料带隙为1.436 eV。单层的WSe2是直接带隙半导体材料,随着层数的增加,直接带隙逐渐转变为间接带隙,并且带隙逐渐变窄。通过探究影响二维WSe2晶体生长的因素:载气种类、前驱体之间距离、前驱体的用量和生长时间对反应的影响,从而找到在H2以及NaCl辅助下的CVD法制备单层WSe2晶体的合适窗口。在生长温度为850℃、使用Ar/H2混合气体作为载气、前驱体距离为24 cm、反应时间为4 min制备得到WSe2单层晶体,在光学显微镜下观察样品尺寸为20μm,AFM表征厚度为0.69 nm,与文献数据符合,证明为WSe2单层。拉曼光谱特征峰出现在249.5cm-1处以及260 cm-1处,多层材料在310 cm-1出现活性峰,材料为单层时该峰消失（激发波长为532nm）。单层样品在776 nm处有极强的光致发光、而双层以及三层样品的光致发光峰位分别在786 nm、789 nm处,随着层厚的增加,WSe2光致发光强度明显减弱,并且峰位发生红移（激发波长为532nm）,与理论计算趋势一致。（2）通过castep模块对不同组分的WxMo1-xSe2合金单层的带隙进行了仿真计算,W3Mo Se8,W2Mo2Se8,W1Mo3Se8,Mo4Se8其带隙值分别为1.473 eV,1.437eV,1.429 eV,1.420 eV,验证了合金带隙调控的可行性。在制备WSe2的反应条件下改变前驱体,使用MoO3作为钼源置于衬底与硒粉的中间位置完成Mo Se2的制备,制备得到尺寸在10μm左右的Mo Se2晶体。以此为基础,实现WxMo1-xSe2合金的制备。通过拉曼光谱对合金样品进行表征,在230cm-1附近处出现二硒化钼的特征峰、250cm-1、260 cm-1以及305 cm-1附近处出现二硒化钨的特征峰（激发波长为532nm）。通过EDS mapping对样品进行表征,样品中出现W、Mo、Se三种元素,验证了WXMo1-XSe2合金的成功制备,合金尺寸在6μm左右。通过改变前驱体的比例,成功调控了合金的组分,通过测试数据计算得出不同前驱体比例下x值分别为0.44,0.76,0.83。图54幅,表4个,参考文献63篇。
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