LiFe(WO4)2催化非均相芬顿脱色亚甲基蓝的研究

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传统均相芬顿氧化体系有着严格的低pH要求,且反应后产生大量的含铁污泥,这些缺点阻碍了芬顿技术的进一步应用和发展。非均相芬顿及非均相光芬顿能有效克服均相芬顿的这些缺点,故而受到研究人员的广泛关注。本论文通过固相混合法制备了非均相催化剂LiFe(WO42,然后对LiFe(WO42催化的非均相芬顿体系和非均相光芬顿体系进行考察,并进行动力学分析,最终我们的研究结果可以为实验转向实践应用提供理论和操作指导。建立了非均相芬顿反应体系,催化剂和H2O2相互协同组成的非均相芬顿体系中,初始亚甲基蓝浓度为500ppm时,反应120min亚甲基蓝的脱色率可达到97.8%,大于单独催化剂和单独过氧化氢两体系脱色率的简单加和。经考察,催化剂最佳制备条件为:烧结温度为700℃、烧结时间为7h。考察了影响非均相芬顿反应的因素,结果表明,催化剂投加量为10g/L,过氧化氢使用量为200mM,初始pH=3,反应温度为50℃时,亚甲基蓝的脱色效果最佳,反应120min脱色率可达到99.9%;pH考察结果表明反应运行的pH范围得到拓展。UV-Vis谱和IR谱表明在反应过程中亚甲基蓝被降解;自由基抑制剂抑制了非均相芬顿反应,说明自由基理论是合理的。建立非均相光芬顿反应体系,结果表明,紫外光、催化剂、过氧化氢三者之间存在协同作用。考察了影响非均相光芬顿反应的因素,结果表明,催化剂投加量为1g/L,过氧化氢使用量为10mM,初始pH=5,光强为0.5mw/cm2,初始亚甲基蓝浓度为100ppm时,反应60min的脱色率可达到93.3%;pH考察结果表明反应运行的pH范围得到拓展。每次重复运行,非均相芬顿运行120min,非均相光芬顿运行60min,脱色率均能达到90%以上,说明催化剂在反应过程中没有失活;铁的溶出量仅占总铁量0.7%以下,说明催化剂具有较好的稳定性,且反应后不会产生大量含铁污泥。建立催化剂投加量和过氧化氢使用量影响非均相芬顿和非均相光芬顿的动力学模型,结果表明非均相芬顿和非均相光芬顿反应速率与催化剂投加量和过氧化氢使用量均正相关,且催化剂量的变化对反应速率的影响更大。
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