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本文从我国高放废物处置库工程屏障设计需求出发,以内蒙古高庙子钠基膨润土和甘肃北山地下水为研究对象,运用室内试验测试、理论分析以及数值模拟等多种研究方法,开展钠基膨润土与地下水水-岩作用实验与模拟研究。主要结论如下:（1）通过开展高庙子钠基膨润土与不同盐溶液相互作用L25（55）正交试验研究,揭示了溶液pH值、离子浓度、温度、固液比及时间对体系pH值、膨润土可交换阳离子等关键参数的影响,认识了不同条件下膨润土与盐溶液主要发生的离子交换类型。结果表明,膨润土具有很好的pH缓冲性能,在不同条件下均能维持体系处于碱性条件。（2）建立了膨润土与北山地下水相互作用实验技术流程,通过实验分别获得了膨润土与北山地下水在常温低氧条件下作用1年和高温低氧条件下作用150天地球化学特征参数变化规律;确定了膨润土在北山地下水中释放胶体的动力学参数和热力学参数;认识了体系主要发生的离子交换反应类型,并建立了离子交换热力学模型,结果表明膨润土-北山地下水在实验条件和时间范围内可以维持相对稳定状态。为揭示近场地球化学环境及评价膨润土化学性能提供了基础数据和参考依据。（3）开展膨润土-北山地下水中添加菱铁矿和碳酸钠实验研究,探讨了添加剂添加量对体系pH、Eh、膨润土可交换阳离子、矿物成分等的影响,结果表明,碳酸钠不仅有利于保持体系维持在碱性范围,且可以阻止钠基膨润土向钙基膨润土转化;菱铁矿的加入有效地降低了体系的氧化还原电位。并最终得出不同温度条件下菱铁矿和碳酸钠的最佳质量配比。（4）以膨润土与北山地下水相互作用试验数据为基础,利用地球化学软件PHREEQC,从化学热力学和化学动力学角度,模拟了钠蒙脱石和高庙子钠基膨润土在纯净水、北山地下水中的长期演变过程;模拟了高庙子膨润土在纯净水、北山地下水中10万年时间尺度上的溶解动力学演变过程,计算得出了相关矿物的溶解饱和以及体系达到平衡的时间。为我国高放废物地质处置缓冲材料膨润土的长期性能评价提供参考和依据。