【摘 要】
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近年来,大量含Pb(Ⅱ)的工业废水从电镀和蓄电池厂排放到环境中,无法被微生物分解的Pb(Ⅱ)对生态系统的可持续发展和人类健康造成了极大的危害。水滑石因富含大量羟基等官能团、层间阴离子可交换、“记忆效应”等特性被广泛应用于Pb(Ⅱ)的吸附。但是现在水滑石吸附材料多为粉末,然而,传统的水滑石粉体特别是纳米粉体吸附后难以从水中分离,残留的水滑石粉末会造成二次污染。本论文利用条件温和的水热法制备了对Pb(
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近年来,大量含Pb(Ⅱ)的工业废水从电镀和蓄电池厂排放到环境中,无法被微生物分解的Pb(Ⅱ)对生态系统的可持续发展和人类健康造成了极大的危害。水滑石因富含大量羟基等官能团、层间阴离子可交换、“记忆效应”等特性被广泛应用于Pb(Ⅱ)的吸附。但是现在水滑石吸附材料多为粉末,然而,传统的水滑石粉体特别是纳米粉体吸附后难以从水中分离,残留的水滑石粉末会造成二次污染。本论文利用条件温和的水热法制备了对Pb(Ⅱ)具有优异吸附性能且易分离的水滑石复合薄膜,主要研究结果如下:(1)受贻贝黏附蛋白的启发,通过简单的水热法制备了对Pb(Ⅱ)具有优异性能的碳纸@聚多巴胺@镁铝水滑石(CP@PDA@MgAl-LDH)复合薄膜。聚多巴胺的改性不仅提高了碳纤维的亲水性,而且聚多巴胺含有大量的邻苯二酚和氨基官能团,这些官能团可以作为固定金属离子的瞄定点,通过配位反应使MgAl-LDH生长单元在碳纤维上成核继而生长成MgAl-LDH纳米片。而且聚多巴胺还可以增强碳纤维表面的粘附性,提高MgAl-LDH纳米片与碳纤维之间的稳定性,CP@PDA@MgAl-LDH复合薄膜在振荡和超声处理时,MgAl-LDH纳米片几乎没有脱落。采用静态吸附评价了CP@PDA@MgAl-LDH对Pb(Ⅱ)的吸附性能,在吸附实验中,适宜的溶液p H范围为5.0~6.0,吸附动力学数据更符合拟二级动力学模型,吸附等温线数据更符合Langmuir等温线模型,Langmuir等温线模型拟合所得的最大吸附量为1223.15mg/g。CP@PDA@MgAl-LDH具有良好的循环再生性能,吸附-脱附7次后对浓度为20mg/L的Pb(Ⅱ)溶液的去除率仍保持在98.8%,对Pb(Ⅱ)的吸附量为301.20mg/g。该方法也可应用于NiAl-LDH、ZnAl-LDH和CoAl-LDH复合薄膜的制备,是制备水滑石复合薄膜的一种有效而通用的方法。(2)通过加入正丙醇、乙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇和丙三醇作为共溶剂采用步骤简单,操作方便的一步溶剂热法制备水滑石复合薄膜。SEM结果表明随着醇羟基量和碳链长度的增加,MgAl-LDH纳米片的粒径减小,加丙三醇制备的MgAl-LDH纳米片的粒径最小;由Zeta电位结果可知随着醇羟基量和碳链长度的增加,等电位点增大,复合薄膜所携带的羟基量增加。采用静态吸附研究了各复合薄膜对Pb(Ⅱ)的吸附性能,随着羟基量和碳链长度的增加,复合薄膜对Pb(Ⅱ)的吸附量增加,添加丙三醇作为共溶剂制备的复合薄膜(CP@gle-MgAl-LDH)对Pb(Ⅱ)的吸附量最大。通过对吸附数据的拟合,添加丙三醇作为共溶剂制备的CP@gle-MgAl-LDH复合薄膜的吸附动力学数据符合拟二级动力学模型,吸附等温线数据符合Langmuir等温线模型,Langmuir等温线模型拟合所得的最大吸附量为1303.43mg/g。因此,在所研究的几种醇中,加丙三醇作为共溶剂制备复合薄膜是最佳选择。此外,还结合XRD、XPS研究了CP@gle-MgAl-LDH对Pb(Ⅱ)的吸附机理,吸附机理主要为化学沉淀、离子交换和静电吸引。该方法是制备水滑石复合薄膜的一种简便易操作的方法。
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