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燃煤烟气产生的NOx排放量越来越大,对环境造成的污染日趋严重,必须采取相应的措施减少NOx的排放,降低其对人类生活及环境造成的危害。干法脱硝中SCR技术已在许多电厂得到应用,而活性炭/焦脱硝方法虽已做了一些研究,但技术不成熟有待进一步研究。该法可以看作是低温条件下的SCR技术,为达到工业化应用的目的,必须解决活性炭吸附脱除NOx时存在的不足,开发出工艺适用性更强的活性炭产品。提高并改善脱硝性能,首先必须对其脱硝性能及工艺影响因素进行研究,通过不同的处理方法改善其自身性质。本文以自主研发技术生产的活性炭为原料,选择三种不同改性剂对其进行改性处理,运用不同表征方法解析其表面化学性质,在台架式固定床反应器上进行改性活性炭脱除NOx反应实验,考察了不同反应工艺条件对脱NOx的影响,探讨了其脱硝机理。本文研究的目的通过不同表征方法分析其脱硝性能,初步探讨了脱硝机理,从实验室角度研究了改善脱硝性能的技术途径,为工业化应用奠定理论基础。 目前活性炭/焦作为吸附剂或催化剂用于烟气脱硝,其脱硝效率不高,为改善其自身性能并提高脱硝效率,选择宁夏9mm柱状煤基活性炭,用HNO3、H2SO4和KOH三种改性剂对其进行改性处理,根据GB和实验室标准测试了改性炭样的基本性能指标。结果显示:酸氧化后炭样的灰分、堆比重和MS强度均降低,而碱浸渍后炭样相反。AC-N样的碘值较改性前增加,孔含量增多。采用BET方法和DFT理论测定了炭样的吸附等温线并解析了其孔隙结构。结果表明,各炭样的吸附等温线均呈开口状,吸附线属Ⅰ型吸附,微孔含量高。炭样的平均孔径在2nm左右,AC-N孔径分布曲线不同于其他样品微孔部分吸附量较高,且其比表面积和孔容较改性前也增加,AC-K1样中孔含量相对增加。 活性炭改性处理后其表面化学性质发生变化,利用SEM、FTIR、TG、XPS、pHPZC、ξ电位和ESR等分析技术表征了改性炭样的表面化学性质。SEM分析表明炭样改性后表面结构发生改变,FTIR和TG测试结果显示改性后炭样表面存在C-O、C=O和O=C-O等含氧官能团。XPS检测发现改性后炭样O/C增加,表面含氧官能团部分增加,其中AC-N样的C-O结构增加较多高于C=O和O=C-O,在脱NOx反应中C-O所起作用大于C=O和O=C-O。由炭样的pHPZC值可得酸氧化炭样的pHPZC<7,而碱改性样的