CeO2和Ce0.5Zr0.5O2负载CuO,PdO催化剂的结构及催化性能研究

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挥发性有机物(VOCs)及CO均是造成大气污染的主要污染物质。挥发性有机物和CO主要来自交通工具和工业生产的排放。如何有效地消除这些物质对环境的影响,一直是全球关注的焦点。由于环境污染的进一步加剧,1990年美国清洁空气条例要求在未来9年里将189种化学毒物的排放量削减90%,其中70%是挥发性有机物。催化燃烧具有比传统的热力燃烧法能耗低、无二次污染等特点,是目前消除VOCs污染的最主要方法之一。因此,人们对燃烧催化剂进行了大量的开发和研制。此外,为了进一步弄清催化燃烧反应机理,人们对催化剂也作了大量的表征和研究工作(主要是活性氧物种),为改善催化剂的性能提供了许多理论依据。 CeO2是最常用的燃烧催化剂助剂。它对贵金属及过渡金属氧化催化剂有明显的促进作用,能明显提高催化剂的活性和稳定性。以往的研究主要集中于添加CeO2对催化剂催化性能的影响。由于催化剂组分复杂,相互作用影响繁杂,给表征工作带来许多困难。尽管对CeO2的助催化作用本身做了许多工作,但是对CeO2与其它活性组分间的共助作用、催化反应活性位及其反应机理等方面,还存在许多有待于解决的问题。 本工作选择CO和CH4氧化反应为模型反应,考察了CuO/CeO2和PdO/CeO2催化剂的氧化活性,并运用多种实验技术(如,TPR、XRD、TPD和原位IR)对催化剂的体相组成、氧物种、CO吸附物种进行了表征;初步查明了CO和CH4氧化的活性位和CO氧化反应机理;合成了CexZr1-xO2复合氧化物,利用XRD、Raman和TPR对其物相组成及Redox性能进行了表征;考察了Ce0.5Zr0.5O2负载PdO催化剂对CO、CH4和挥发性有机物的氧化活性,并详细研究了催化剂的Redox性能。以上研究为了解CuO,PdO与CeO2(或Ce0.5Zr0.5O2)共助催化作用的本质和开发CO、CH4低温氧化的新催化体系,提供了实验依据。本研究的主要结果如下: 1.CuO/CeO2催化剂的低温CO氧化 CuO负载量在阈值分散范围内,催化剂的CO氧化活性与负载量成正比;超过分散阈值时,负载量对活性影响不大。表明高分散且与CeO2相互
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