我国的能源特点是多煤、贫油、少气。根据世界洁净煤技术发展方向及低碳经济发展趋势，利用我国资源相对丰富的煤炭，生产代用天然气，不仅促进了煤炭高效、清洁利用，而且经济代价较低，可以有效缓解天然气的供需矛盾，是适合我国国情、化解能源危机的一条有效途径。煤催化气化引入了可以同时催化C-H2O气化反应、水煤气变换反应和甲烷化反应的催化剂，在较低温度(650-750℃)、较高压力(3.0-4.0 MPa)条件下生成富含甲烷的合成气。　　但是，催化气化过程比较复杂，目前主要存在以下问题:(1)催化剂成本高;(2)催化剂回收困难;(3)催化机理的研究有待进一步深入。本文从煤与催化剂相互作用的角度进行研究，研究催化剂对煤焦结构的影响，研究催化剂在催化气化过程中的形态变迁，为催化气化操作运行、催化剂回收积累基础数据，探讨不同阴离子钾盐催化剂的催化性能，探讨煤与催化剂相互作用机理，结果如下:　　1.催化剂对煤焦结构的影响　　通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱分析（Raman）研究催化剂在热解过程中对煤焦结构的影响。XRD研究结果表明，与原煤煤焦相比，添加催化剂的煤焦其芳香碳的衍射角2θ002向小角度方向偏移，芳香碳晶层间距d002逐渐增加，微晶尺寸La和堆垛高度Lc逐渐减小。在催化热解过程中，加入碳酸钾使煤焦的基本结构单元无论在纵向上，还是在微晶尺寸上，增长均慢于原煤热解生成的煤焦，表明，催化剂的存在阻碍了碳晶格单元的有序度和缩聚程度，阻碍了煤焦结构中碳晶格单元的生长，不利于煤焦石墨化过程，碳晶尺寸有序度降低，气化反应活性提高。Raman研究结果得出了相似的结论:随着催化剂添加量的增加，其G峰强度下降，ID/IGR+VL+VR比值降低，ID/IG呈升高趋势，说明催化剂的添加，使催化热解半焦的石墨化程度明显下降，干扰了（减少了）煤焦中原有的芳香环结构的形成，使煤焦缩聚程度降低，缺陷位增加，煤焦结构相对变得比较疏松，不规整碳占的比例相对增加，使其气化活性提高。　　2.催化气化中催化剂的形态变迁　　通过光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、分步萃取法/电感耦合等离子体法（ICP法）/化学分析法系统研究了催化气化过程中催化剂形态的变迁，结果表明，催化剂在整个催化过程中发生了较大的变化。当催化剂负载到煤上，其形态即发生了变化:一部分催化剂以碳酸氢钾盐形式存在，少量的碳酸钾可能与煤中的羧基发生离子交换，以羧基钾的形式存在，更少量的碳酸钾与煤中的矿物质发生反应，生成极少量的硅酸钾和铝酸钾，只有25％的催化齐剂仍以K2CO3存在，但可能已经不是晶体状态。XPS结果表明，在热解过程中，碳酸钾和煤焦发生相互作用，钾的光电子吸收峰电子结合能从293.8 eV向低能量293.2 eV处转移，减小了0.6 eV，说明在催化剂碳酸钾与煤的热解过程中，在催化剂钾与煤焦之间，发生了电子转移，可能生成了K-Char活性中间物。当催化热解半焦进行分步萃取时，发现，在负载过程中生成的碳酸氢钾盐、羧基钾盐基本完全消失。当催化热解半焦溶于水时，有20％的氢氧化钾生成。在催化热解过程中，催化剂进一步和煤中的矿物质发生反应生成硅（铝）酸钾。经过催化气化后，气化残渣中K2CO3晶体重新生成，近80％的催化剂重新以碳酸钾形式存在。在催化气化中，碳酸钾进一步与煤中的矿物质反应生成了更多的硅铝酸钾盐。总之，钾的存在形态对催化气化的机理、催化气化的操作、催化剂的回收等都会产生影响。　　3.催化气化中煤与催化剂的相互作用机理探讨　　煤的气化过程是热化学过程，其反应活性与煤的结构密切相关。通过XRD和Raman分析实验，可以看出，在煤焦的催化热解中，催化剂与煤焦发生了相互作用。催化剂的添加阻碍了煤焦向有序性、致密性方向发展，使煤焦结构趋于不规整。通过XPS分析，可以看出，在催化剂与煤焦的相互作用过程中，发生了电子转移，电子从煤焦向K迁移，可能生成了K-Char活性中间物。电子的转移及重新排布弱化了煤焦中原有的稳定的离域π键结构，使煤焦结构趋于不稳定，在催化气化过程中，容易被水分子攻击，生成气体。表现在催化气化反应的活化能上，为表观活化能降低。因此，催化气化过程中煤焦与催化剂的相互作用过程可能具体如下:　　Coal+K2CO3→K-Char+CO2+ CH4+ CO+…　　K-Char+ H2O→K-Char-O+H2　　K-Char-O→K-Char+ CO　　4.催化气化中不同阴离子钾盐的催化活性　　在催化气化中，不同阴离子钾盐的催化活性不同。本文通过FTIR分析，结合前人研究结果，认为不同阴离子钾盐的催化气化机理与K2CO3相似。不同的是，不同阴离子钾盐在与煤焦的相互作用中，因为其阴离子不同，与钾的化学键强不同，因此，在生成K-Char活性中间物过程中，其竞争力不同，生成的K-Char活性中间物数量不同，从而其活性存在差异。不同阴离子钾盐的催化过程具体过程如下:　　Coal+KX→K-Char+ X-+ CO2+ CH4+ CO+…　　K-Char+ H2O→K-Char-O+H2　　K-Char-O→K-Char+ CO　　催化气化中，催化剂的失活问题和不同阴离子钾盐的催化活性密切相关。