【摘 要】
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由于人类对药理活性物质(pharmaceutically active compounds,PhACs)的过分使用和机体对药物的不完全吸收及代谢,导致进入环境水体的这类化合物及其代谢产物对水生生态系统和人
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由于人类对药理活性物质(pharmaceutically active compounds,PhACs)的过分使用和机体对药物的不完全吸收及代谢,导致进入环境水体的这类化合物及其代谢产物对水生生态系统和人体健康构成了潜在威胁。目前,在地表水、地下水以及饮用水中都检测出不同浓度水平(ng/L到μg/L之间)的PhACs。光催化氧化技术是一种高效、低成本、操作简单、无二次污染和可持续应用的水处理技术,在PHACs等持久性有机污染物的去除中具有较好的应用前景。本文通过水热合成法制备ZnIn2S4可见光催化剂和ZnIn2S4/石英砂负载型催化剂,选择抗癫痫药物卡马西平(CBZ)为目标污染物,分别在碘镓灯、卤钨灯和太阳光照射下开展水中CBZ的光催化降解特性研究;论文分析光催化反应动力学、验证活性物种、探讨反应机理,通过SEM、XRD、BET和UV-vis DRS表征对催化剂表面形貌、晶型、比表面积和光学性质等进行分析。实验研究基础上,得出主要研究成果如下:(1)碘镓灯(350-450nm,光强为148000 Lx)光照下,ZnIn2S4投加量40mg/L、CBZ初始浓度100μg/L时,反应20min降解率达到100%;活性物种捕获实验证实,羟基自由基(·OH)是反应过程中的主要活性物种,CBZ的去除主要为·OH氧化降解和空穴直接氧化降解。(2)制备ZnIn2S4/石英砂的最佳焙烧温度是200℃,最佳负载率是0.7‰;CBZ初始浓度100μg/L、ZnIn2S4/石英砂投加量56g/L时,碘镓灯光照反应15min后CBZ降解率达到100%。(3)对照实验表明,未加催化剂的碘镓灯直接光解反应15min,CBZ降解率为53.8%;ZnIn2S4/石英砂光催化降解CBZ的反应符合一级反应动力学;催化剂重复使用六次,碘镓灯光照反应15min时CBZ的降解率仍然保持在80%以上。(4)卤钨灯(350-2500nm,光强为43000 Lx)光照下,ZnIn2S4/石英砂投加量56g/L,CBZ初始浓度100μg/L时,反应120min降解率达到62.5%;未加催化剂时,卤钨灯光解对CBZ没有去除作用。(5)室外太阳光照射下(295-2500nm,光强为126000 Lx),光催化反应30min后CBZ降解率达到98%;同样,未加催化剂的太阳光解对CBZ没有去除作用。论文研究表明,ZnIn2S4/石英砂催化剂在可见光照射下可有效降解水体中的CBZ,研究成果为新型可见光光催化剂的开发奠定了理论基础,同时为水体中PhACs光催化氧化技术的实际应用提供了技术保障。
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