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大气沉降作为地气界面物质交换下行过程的主要载体,既是地表自然和人为释放物质进入大气的临时汇,也是物质在环境中扩散的重要中介。随着工业化和城市化的发展,人为活动导致大量污染物进入大气,改变了大气沉降的自然特性,继而对地表承接生态系统产生影响甚至危害,在城市区域大气沉降受人为活动的影响更为明显。本文以中国东部工业发达的典型大城市南京为研究区域,采用沉降桶方法对南京市不同功能区在2005-2008年间的大气沉降进行了逐月收集,分析大气沉降通量及其金属元素含量的动态变化以及它们在区域间的差异,并结合自然环境与城市人为活动对其影响因素进行了分析;使用富集系数对大气沉降金属元素的人为影响进行了分析,并采用Hakanson潜在生态风险指数对大气沉降中重金属元素对土壤的生态风险进行评估;采用主成份因子分析方法了南京市不功能区大气沉降无机组分进行物源判别;结合表层土壤(0-10 cm深度土层)金属元素含量分析大气沉降物质输入导致金属元素在表土的累积特征;对土壤剖面采用高密度层次采样方法分析研究了外源大气沉降物质在土壤剖面的迁移特征,并对大气沉降水平、土地利用、地形部位、母质因素等对外源大气沉降物在土壤中的累积与迁移影响进行了讨论。本研究旨在明确城市人为活动对大气沉降影响的基础上,理解大气沉降特征、来源及物质在土壤中的累积和迁移行为特征,为城市大气环境和土壤的保护提供科学数据支持。 本文主要研究结果如下: 1.研究期间南京市背景区大气沉降通量介于2.51-14.02 g m-2 month-1之间,年际变异小,春季沉降通量远高于其他季节。物源贡献在冬春季和夏秋季存在差异,冬春季土壤尘来源贡献较夏秋季高,除本地土壤扬尘外还存在北方亚洲沙尘的远源输入,而夏秋季海洋气溶胶物源明显。 2.南京其他城市功能区大气沉降通量在3.92-90.81 g m-2 month-1之间,在各功能区随周边人为活动强度的增强而增高,区域近源贡献逐渐增大,导致大气沉降在各功能区的物质来源贡献与区域背景区不同。 3南京市大气沉降金属组成中Ca含量最高,其次为Fe和Al,其它物质组成由高到低分别为K、Na、Mg、Ti、Zn、Mn、Pb、Cu、Cr、Ni、Cd。不同功能区大气沉降的元素含量因区域周边特定人为排放源的物质含量特征而变化。大气沉降中Na、Ca、Mg、Fe、Mn、Cu、Zn、Pb、Cr、Ni和Cd在南京不同功能区出现有不同程度的人为富集,其中又以Ca、Cu、Zn、Pb和Cd的人为富集最为强烈。 4.大气沉降对表土的物质累积在背景区微弱,而在工业区较明显。大气沉降导致Na、Ca、Cu、Zn、Pb、Cr、Ni和Cd在背景区之外的表土均出现富集,其中Ca、Zn和Pb的富集最为强烈。 5.城市工业区大气沉降通量和元素富集水平都高于城市郊区和乡村区域。大气沉降导致城市工业区表层土壤出现元素的输入富集,而这种外源大气沉降输入的富集也开始在城市郊区土壤表层发生,乡村表层土壤尚未出现大气沉降输入导致的物质富集。Ca、Cu、Zn、Pb、Cr等元素在土壤剖面的富集表现出从表层向下降低的趋势,显示了它们在土壤的迁移过程。 6.大气沉降在土壤剖面中存在累积与迁移模式因受沉降水平、母质、地形部位、人为活动的影响出现差异。