【摘 要】
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氯代烃被广泛应用为工业原料和溶剂,一旦泄露它不仅可以破坏臭氧层,还可以对人类健康和生态环境造成累积影响。国内外皆有研究发现氯代烃会存在于某些工业园区的地下水中,其中经常出现四氯化碳(CT,CCl_4)、氯仿(CF,CHCl_3)、二氯甲烷(DCM,CH_2Cl_2)和氯代乙烯等共存的现象。本文首先对三氯乙烯(C_2HCl_3)进行电氧化去除;然后分别针对难以氧化的CCl_4和难以还原的CH_2Cl
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氯代烃被广泛应用为工业原料和溶剂,一旦泄露它不仅可以破坏臭氧层,还可以对人类健康和生态环境造成累积影响。国内外皆有研究发现氯代烃会存在于某些工业园区的地下水中,其中经常出现四氯化碳(CT,CCl4)、氯仿(CF,CHCl3)、二氯甲烷(DCM,CH2Cl2)和氯代乙烯等共存的现象。本文首先对三氯乙烯(C2HCl3)进行电氧化去除;然后分别针对难以氧化的CCl4和难以还原的CH2Cl2进行电还原和电氧化处理,最后通过电活化过硫酸盐技术强化氧化去除CH2Cl2。以上四项研究皆取得了较高的去除效果,主要结论如下:(1)采用Ti电极为阳极材料时对C2HCl3具有很好的去除效果,这是由于Ti电极相较于Ti/RuO2-IrO2、Fe和TiO2电极对C2HCl3有更高的氧化活性。C2HCl3的去除效率基本随槽电压、溶液中电解质Na2SO4的浓度和温度升高而增加,随污染物初始浓度和pH的升高而减小。检测表明主要是该过程中产生的?OH参与了C2HCl3的氧化去除,10 mg/L C2HCl3在180 min时去除率达到约97.31%。(2)CCl4在电氧化氛围下难以去除,而在以Fe电极为阴极的电还原氛围下可以快速还原去除,180 min时去除率可达97.05%左右。较高的污染物初始浓度和pH都会使CCl4的去除效率降低,在电还原氛围下主要是H?对CCl4起到脱氯加氢的去除作用。CCl4的主要氯代产物是CHCl3和CH2Cl2,其中CHCl3可通过继续电还原去除,而CH2Cl2在还原氛围中不断累积。(3)在电氧化氛围下,CH2Cl2的去除率和槽电压、反应温度及电解质K2SO4的浓度基本呈正相关,初始pH为7时更有利于CH2Cl2的最终去除,而过高的槽电压和电解质浓度对CH2Cl2的去除会产生一定的抑制作用。选取节能高效的最优参数时,10 mg/LCH2Cl2在240 min内的去除率为93.8%。(4)CH2Cl2在K2S2O8单独氧化作用下,温度高于30℃才有初步去除效果,10 mg/LCH2Cl2的180 min去除率为20.7%。电活化过硫酸盐体系对CH2Cl2的去除效率随槽电压升高而增加,而污染物初始浓度和初始pH的升高对CH2Cl2的去除有抑制作用,较高的温度同样有利于CH2Cl2的去除,低温如15℃的180 min去除率也可达约48.7%。即电活化过硫酸盐体系中的?OH和SO4-?可高速有效的对CH2Cl2氧化脱氯,其效率优于单一氧化效果,且极大适应地下水温度环境。
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