有机配体辅助球磨法制备铈基NH3-SCR催化剂

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氮氧化物(NOx)是造成酸雨、光化学烟雾以及雾霾等恶劣天气的重要元凶,已成为城市空气中的首要污染物。氨选择性催化还原(Selective CatalysisReduction,NH3-SCR)技术是去除NQx的有效途径,但传统钒钛基SCR催化剂存在钒物种毒性大、催化SO2氧化活性高及工作温度高等问题。氧化铈具有独特的氧化还原性、储氧能力及酸碱性,成为极具希望的绿色SCR催化剂。  催化剂的制备方式很大程度上影响着催化剂的结构和性能,有机配体辅助的固相球磨法是一种操作简单环境友好的催化剂的制备方法。本文探究了“有机配体辅助球磨法”的制备CeO2/TiO2催化剂的操作条件,发现当球磨时间为1h,己二酸和氧化铈的摩尔比为2∶1,催化剂中氧化铈的含量为20wt%时,所得CeO2/TiO2催化剂的SCR活性最高。  采用“有机配体辅助球磨法”制备的CeO2/TiO2催化剂有较高的低温活性和较好的抗H2O和SO2性能。这可能是由于,有机配体的加入使得铈物种在TiO2载体表面的分散度显著提高;在煅烧过程中有机配体的还原性使得催化剂表面的Ce3+的含量增多,进一步提高了催化剂的氧化还原性。  采用“有机配体辅助球磨法”制备了金属元素V、W和Mo掺杂的铈钛催化剂,1V20CeTi、5W20CeTi和5Mo20CeTi,并对其NH3-SCR活性和抗水抗硫性能进行了评价及表征。同时,评价了三个催化剂的抗硫抗水性能。发现V和W的修饰可一定程度上提高CeO2/TiO2催化剂的低温活性,但对其抗HH2O和SO2性能无明显提高。相反Mo的添加降低了CeO2/TiO2催化剂的低温活性,但其抗H2O和SO2的性能显著提高。在300ppm SO2和5vol%H2O存在下,持续反应74小时,NO转化率始终保持在85%以上。
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