La0.9Sr0.1MnO3薄膜的脉冲激光沉积、外延生长及电学性能

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Sr掺杂镧锰氧化物(La1-xSrxMnO3)薄膜具有丰富的电学、磁学和热学特性,可广泛用于制作各种磁传感和磁记录微电子器件、燃料电池阴极、热敏元件、智能热控器件等。现有研究主要集中于Sr掺杂量对La1-xSrxMnO3薄膜的影响,但基片取向不同及其与薄膜失配度的差异,也会在一定程度上对薄膜的各向异性生长和晶格畸变程度产生作用,进而影响其应用性能,而这方面的研究报道还很少。为此,本论文提出采用脉冲激光沉积技术,分别在不同取向和失配度的单晶基片上制备La1-xSrxMnO3(x=0.1)薄膜,重点研究沉积工艺和基片特性对其结构控制、外延生长和电学性能及导电机制的影响规律。首先,采用脉冲激光沉积技术在MgO单晶基片上生长La0.9Sr0.1MnO3薄膜,同时通过退火处理进一步优化薄膜结构,较系统地研究了沉积参数(激光能量密度、沉积温度、氧分压)和退火工艺(退火温度、退火时间)对其生长过程的影响。结果表明,为得到高质量的La0.9Sr0.1MnO3薄膜,高温退火处理必不可少。随着退火温度和退火时间的增加,薄膜的结晶性增强,适宜的退火工艺参数为1273 K、1 h。此外,随着激光能量密度和氧分压的增大,La0.9Sr0.1MnO3薄膜的结晶性先增强后降低,而更高的沉积温度则有利于薄膜生长。在适宜的沉积工艺条件(激光能量密度1 J/cm2、沉积温度923 K、氧分压15 Pa)下,获得了物相单一、表面平整、结构致密、结晶良好的La0.9Sr0.1MnO3薄膜。其次,在确定的脉冲激光沉积工艺和退火处理条件下,通过采用不同取向的MgO(100)、(110)、(111)基片和不同失配度的MgO(100)、SrTiO3(100)、LaAlO3(100)基片,分别制备出具有(100)、(110)、(111)结晶取向和不同晶格畸变程度的La0.9Sr0.1MnO3外延薄膜。X射线衍射和外延生长极图测试结果表明,该薄膜显示出良好的择优取向特性,并具有与基片取向相匹配的外延生长关系。在SrTiO3和LaAlO3基片上生长的La0.9Sr0.1MnO3薄膜,因薄膜与基片的失配度更小,其外延生长性更好。在此基础上,利用PPMS测试了不同温度范围(100-400 K)下,在MgO、SrTiO3和LaAlO3等不同失配度基片上生长的La0.9Sr0.1MnO3外延薄膜的电阻率变化情况。实验结果表明,随着测试温度的升高,所有薄膜的电阻率均呈指数形式不断减小,表现出典型的半导体特性。与MgO基片相比,在SrTiO3和LaAlO3基片上生长的La0.9Sr0.1MnO3薄膜具有更低的电阻率,主要是因为它们与薄膜之间的失配度更小,所引起的薄膜晶格畸变也更低。最后,利用不同的导电模型(热激活、变程跃迁、绝热小极化子、非绝热小极化子),对不同基片上外延生长的La0.9Sr0.1MnO3薄膜的电阻率随温度的变化关系进行了线性拟合,发现其导电机理更符合绝热小极化子导电模型。拟合结果还表明,随着薄膜与基片之间晶格失配度的降低,La0.9Sr0.1MnO3薄膜的热激活能逐渐减小。
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