第一性原理计算在物理化学数值计算方法中占有重要的地位,近些年来其计算精度与计算速度都取得了很大的进展,也因此在更多领域被广泛应用。在这其中,杂化泛函计算是重要的一类计算,对很多重要的物理性质能得出比较准确的结果。但相比于传统密度泛函理论,杂化泛函的计算量非常大,计算耗时远高于传统密度泛函理论,这制约了其在大体系计算下的应用。为了加速杂化泛函计算,实现其大规模计算,我们在单位元分解（Resolution of Identity,简称RI）方法的基础上,发展出一套高效计算杂化泛函的方法,大大降低了其计算代价,使得杂化泛函的计算资源消耗量降至传统密度泛函理论的量级。只要一个体系能进行密度泛函计算,则其基本可以进行对应的杂化泛函计算。这对于各物理化学体系的精确计算能起到十分重要的作用。RI方法的核心之一是辅助基组,其质量将影响计算精度与计算时间。本工作重点之一在于辅助基组的构造方法。一方面对原有的on-site辅助基构造方法进行了扩展,在保持精度的前提下减少了所需辅助基数目。另一方面提出了新的opt辅助基构造方法。不同于on-site基组只考虑同原子情况,opt基组与化学环境相关,对实际杂化泛函计算拟合得更好。且opt基组数目不受限制,通过增加基组数目可以系统性提高计算精度,解决部分体系在原有辅助基组下计算不准确的问题。二者结合,实现了计算精度与计算速度两方面都优于原有辅助基组的效果。为了加速杂化泛函的计算,本研究提出了稀疏矩阵预筛选、计算框架视角转换、双中心积分备忘算法、周期性加速、矩阵乘顺序选择、Cauchy-Schwarz不等式矩阵预筛选、Cauchy-Schwarz不等式ERI预筛选等一系列新的优化算法,从局域性、对称性、周期性等方面都对计算进行了优化。同时在并行方面,也提出了进行并行分配的“多机调度法”与“K-means法”,以及与密度矩阵、哈密顿量相关的一系列通讯算法,保证了程序的可扩展性。所有算法都完成了高效的程序实现。由此,成功实现了大规模、高并行度的杂化泛函计算,计算时间随体系大小呈线性增长、随计算资源呈线性加速比。现已可以用较少的计算资源,以较快的速度完成数千原子体系的杂化泛函计算。